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Neutronenaktivierung von Molybdän-Isotopen

31.01.2011

Die Wirkungsquerschnitte für die Neutronenaktivierung von verschiedenen Molybdän (Mo) Isotopen wurde im Neutronenenergiebereich zwischen 7 MeV und 15 MeV gemessen. Auf Grund seiner exzellenten Materialeigenschaften bei hohen Temperaturen wird Molybdän als Legierungsbestandteil von Materialien für moderne kerntechnische Anlagen diskutiert. Im Vergleich zu derzeitigen Kernreaktoren sind die auftretenden Temperaturen, mechanische Belastungen und die Neutronenenergien und -flüsse in zukünftigen Generation IV Spaltreaktoren sowie in Fusionsreaktoren und in Beschleuniger-getriebenen Systemen erheblich höher. Eine Verbesserung der experimentellen Daten der Mo-Isotope erlaubt die systematische Entwicklung von Parametrisierungen für Kernmodellparameter und die experimentelle Überprüfung von theoretischen Vorhersagen. Von besonderem Interesse bzgl. der Integrität von Strukturmaterialien ist dabei die Wasserstoff- und Heliumproduktion durch (n,p)- und (n,α)-Prozesse.

Diese Reaktionskanäle wurden zusammen mit den (n,2n) Kanälen in einem Experiment am PTB Zyklotron untersucht. Die Neutronen wurde in einem Gastarget mit der Reaktion D(d,n)3He erzeugt und die Neutronenenergie mittels der Flugzeitmethode bestimmt. Der Neutronennachweis erfolgte mit NE213-Detektoren in einem Abstand von 12 m vom Gastarget. Die scheibenförmigen Proben von 1 mm Dicke und 10 mm im Durchmesser bestanden aus natürlichem Molybdän mit einer Reinheit von 99,9 %. Die Proben wurden unter einem Winkel von null Grad relativ zum Deuteronenstrahl vor einer Spaltkammer angebracht. Der Abstand zum Gastarget betrug 6 cm. Die Überwachung der Neutronenfluenz erfolgte sowohl mit einer 238U-Spaltkammer (Masse des 238U: 101,6 ± 0,6 µg, Anreicherungsgrad 99,98 %), als auch mit einer auf der Molybdän-Probe angebrachten Aluminium-Folie.

Für Neutronenenergien oberhalb von 8 MeV ist die Messung von Aktivierungswirkungsquerschnitten mit der D(d,n) Neutronenquelle besonders schwierig, da die Energieverteilung neben den monoenergetischen Neutronen aus der D(d,n)3He Reaktion auch niederenergetische Aufbruchneutronen enthält, die ebenfalls zu den gemessenen Rektionsraten beitragen. Bei jeder Energie wurden je eine Messungen mit gefülltem und mit evakuierten Gastarget (Leer-Target) ausgeführt und die normierte Leer-Target Messung dann subtrahiert. Die experimentell bestimmten spektralen Verteilungen wurden mit Spektren verglichen, die mit dem Monte-Carlo Code SINENA berechnet wurden. Dieser Code enthält eine Datenbasis für die doppelt-differentiellen Wirkungsquerschnitte für die D(d,np) Aufbruchreaktionen, die in der Vergangenheit in der PTB in einer detaillierten Untersuchung im Neutronenenergiebereich von 5,3 MeV bis 13,3 MeV und für Emissionswinkel bis zu 15° bestimmt wurde. Die berechneten spektralen Verteilungen wurden zur Ermittlung von Korrekturen für die durch Aufbruchneutronen verursachte Aktivierung verwendet. Die dafür benötigen Wirkungsquerschnitte für die 238U(n,f) und 27Al(n,α)24Na Reaktionen sowie für die untersuchten Aktivierungsreaktionen an Mo wurden aus existierenden Evaluationen entnommen.

Die Aktivität der bestrahlten Proben wurde mit einen HPGe-Detektor mit einem Volumen von 300 cm3 und einer Nachweiswahrscheinlichkeit von 70 % gemessen. Dazu wurde die Proben in 15 mm Abstand vor dem Eingangsfenster des Detektors positioniert. Zusätzliche Messungen in 135 mm Entfernung ermöglichten die Bestimmung des Summationseffektes. Ein Vergleich der gemessenen und der berechneten Summationskorrekturen ergab eine Übereinstimmung im Prozentbereich. Im allgemeinen wurden die intensivsten Gamma-Linien für die Auswertung verwendet. Lediglich für die mit Proben natürlicher Isotopenzusammensetzung gemessene 96Mo(n,p)96Nb Reaktion trat eine Interferenz der 778,224 keV Gamma-Linie aus dem Zerfall von 96Nb mit der 777,921 keV Gamma-Line aus dem Zerfall von 99Mo auf, so dass eine andere weniger intensive Line verwendet werden musste.

Die Bestimmung aller Wirkungsquerschnitte erfolgte relativ zu den 238U(n,f) und 27Al(n,α)24Na Standardwirkungsquerschnitten aus der ENDF/B-VII Datenbibliothek. Korrekturen für die zeitliche Variation des Neutronenflusses, der Experimentgeometrie, Todzeiteffekte und Summationseffekte wurden berücksichtigt. Die Abbildung zeigt als Beispiel einen Vergleich der so bestimmten Wirkungsquerschnitte mit bisherigen experimentellen und aktuellen evaluierten Daten.

Abbildung : Vorläufige Ergebnisse der gemessenen Wirkungsquerschnitte der Reaktion 92Mo(n,α)89Zr.