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Aktivitätsbestimmung von Tc‑99m mit 4πce(LS)‑γ‑ und 4πce(PC)‑γ‑Koinzidenzzählung

Kategorien:
  • Abteilung 6
  • Grundlagen der Metrologie
  • Jahresbericht-Nachricht
07.12.2023

Vor kurzem hat der Fachbereich Radioaktivität an einer vom BIPM organisierten internationalen Vergleichsmessung teilgenommen. Der Vergleich war auf fünf kurzlebige Radionuklide (F‑18, Cu‑64, Tc‑99m, I‑123 und Sm‑153) ausgerichtet und wurde mit Hilfe des Transferinstruments des Internationalen Referenzsystems (SIRTI) durchgeführt. Das SIRTI ist ein NaI‑Bohrlochdetektor, der relativ zu den Ionisationskammern vom BIPM kalibriert wurde. Durch Zusendung des SIRTIs zu verschiedenen Metrologieinstituten der Welt lassen sich Vergleichsmessungen auch für Radionuklide realisieren, die wegen ihrer kurzen Halbwertszeit und den daraus resultierenden logistischen Schwierigkeiten nicht über das Internationale Referenzsystem (SIR) direkt vergleichbar sind.

In diesem Zusammenhang wurde eine neue, innovative Standardisierung von Tc‑99m mit digitaler Messtechnik durchgeführt [1]. Das Isotop Tc‑99m ist ein metastabiler Zustand von Tc‑99 mit einer Halbwertszeit von 6,0067 (10) h [2]. Der entsprechende Zerfall kann durch eine zweistufige Kaskade beschrieben werden, wobei beim ersten Übergang die interne Konversion dominiert, was zu Emissionen von Konversionselektronen mit etwa 2 keV Energie führt. In der darauffolgenden Abregung zum Grundzustand entsteht Gammastrahlung mit Energie von etwa 140 keV. Diese zeitliche Abfolge von Konversionselektronen und Gammaphotonen kann für die absolute Aktivitätsbestimmung mit Koinzidenzzählung benutzt werden. Die Hauptschwierigkeit entsteht durch die niedrige Energie der Konversionselektronen, welche zu sehr niedrigen Nachweiswahrscheinlichkeiten im Detektor führt.

Um ausreichende Nachweiswahrscheinlichkeiten zu erzielen, wurden die Messungen mit Hilfe der Flüssigszintillationszählung (LSC) in einem transportablen 4πβ(LS)‑Koinzidenzsystem der PTB durchgeführt, wobei die Nachweiswahrscheinlichkeit durch geeignete Wahl der Probenzusammensetzung optimiert wurde. Bei diesem modernen Messsystem erfolgt die Datenerfassung mit Hilfe eines Digitizers mit einer Abtastrate von 1 GHz. Die Koinzidenzanalyse findet offline (nach der Messung) anhand der gespeicherten Listmode‑Daten statt, was für kurzlebige Radionuklide einen deutlichen Vorteil darstellt, da es die Flexibilität deutlich erhöht und tiefergehende Analysen ermöglicht.

Um die höchstmögliche LSC‑Effizienz zu erzielen, wurden Vorversuche mit unterschiedlichen Probenzusammensetzungen und Szintillationscocktails durchgeführt. Das beste Ergebnis wurde mit einer 1:4 Mischung der Flüssigszintillatoren Ultima Gold LLT und Ultima Gold F erzielt. Mit dieser Zusammensetzung wurde eine Nachweiswahrscheinlichkeit von 46% erreicht, was eine signifikante Steigerung gegenüber LS‑Proben mit reinem Ultima Gold LLT (34%) darstellte.

Die spezifische Aktivität einer Tc‑99m Lösung wurde durch das sogenannte Effizienzvariationsverfahren bestimmt. Hier kamen drei unterschiedliche Variationsmethoden zum Einsatz, um die Nachweiswahrscheinlichkeit von Konversionselektronen im LS‑Kanal zu ändern: chemischer Quench mit Nitromethan, eine offline Variation der Diskriminatorschwelle im LS‑Kanal, und eine Änderung des Mischungsverhältnisses von Ultima Gold LLT und Ultima Gold F. Das letztere Verfahren wurde explizit für diese Messung als ein neues, innovatives Konzept entwickelt. Anhand der drei Variationsmethoden konnten drei unabhängige Werte der spezifischen Aktivität gewonnen werden. Alle Ergebnisse sind in guter Übereinstimmung miteinander und die relative Gesamtunsicherheit des Endergebnisses beträgt etwa 0,5%.

Um das Ergebnis abzusichern, wurden Proben aus derselben Lösung auch mit einem klassischen 4πβ(PC)‑γ‑Koinzidenzsystem gemessen, welches auf einem Proportionalzähler basiert. Dieser Messaufbau wurde kürzlich ebenfalls mit einem Digitizer ausgestattet, sodass die Koinzidenzanalyse wie beim 4πβ(LS)‑γ‑System offline erfolgen konnte. Die Nachweiswahrscheinlichkeit der Konversionselektronen im Proportionalzähler ist allerdings deutlich niedriger als mit LSC. Trotz dieser Schwierigkeit wurde eine sehr gute Übereinstimmung mit dem LSC‑Messergebnis erreicht.

Die oben beschriebene, anspruchsvolle Standardisierung von Tc‑99m ist ein gutes Beispiel für Radionuklide, bei denen sich der LSC‑basierte Koinzidenzansatz mit digitaler Messtechnik gegenüber klassischen Messsystemen eindeutig als überlegen erweist. Dieser Ansatz hilft Unsicherheiten zu reduzieren, was nicht nur für Radionuklide aus dem Bereich der Medizin von Bedeutung sein kann.

 

Referenzen 

[1]        Takács, M.P., Kossert, K., Nähle, O., 2023, Activity standardization of 99mTc by digitizer‑based 4πce(LS)‑γ and 4πce(PC)‑γ coincidence counting. Appl. Radiat. Isot. 200, 110962.

[2]        Bé, M.-M., Chisté, V., Dulieu, C., Browne, E., Chechev, V., Kuzmenko, N., Helmer, R., Nichols, A., Schönfeld, E., Dersch, R., 2004. Monographie BIPM‑5: Table of radionuclides, Vol. 1.

 

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