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Die Bedeutung von Betaspektren für Aktivitätsmessungen mittels Flüssigszintillationszählung

21.12.2017

In der PTB wird die Flüssigszintillationszählung seit vielen Jahren sehr erfolgreich zur Aktivitätsbestimmung eingesetzt. Einen besonderen Stellenwert haben dabei die TDCR-Methode (TDCR = triple-to-double coincidence ratio) und die CNET-Methode (CNET = CIEMAT/NIST efficiency tracing) erlangt. Diese Methoden eignen sich besonders für reine Betastrahler, für die kaum andere Methoden zur genauen Aktivitätsbestimmung zur Verfügung stehen. Auch Radionuklide mit komplexerem Zerfallsschema wie Beta-Gamma-Nuklide lassen sich mit den Methoden mittlerweile gut messen, da die entsprechenden Modelle und Rechenmethoden stetig erweitert und verbessert wurden. Beide Methoden basieren auf den gleichen Modellannahmen und erfordern u.a. die Berechnung des emittierten Elektronen-Spektrums des jeweiligen Radionuklids.

Sofern die Modellannahmen erfüllt sind und die Elektronen-Spektren genau berechnet wurden, wird erwartet, dass die Ergebnisse beider Methoden übereinstimmen. Außerdem müssen die Ergebnisse je einer Methode in sich konsistent sein, auch wenn die Nachweiswahrscheinlichkeit der Proben – etwa durch chemischen Quench – variiert wird. Der Vergleich der Methoden und die Variation der Nachweiswahrscheinlichkeit stellen damit gute Testmöglichkeiten dar und sind mittlerweile zu unverzichtbaren Instrumenten der Qualitätssicherung geworden.

Ein Beispiel, dass die Bedeutung derartiger Tests verdeutlicht, wird in einer 2015 veröffentlichten Arbeit beschrieben [1]. PTB-Messungen an einer Lösung des Betastrahlers Nickel-63 ergaben darin zunächst deutliche Abweichungen zwischen der TDCR- und der CNET-Methode und bei Variation der Nachweiswahrscheinlichkeit ergab sich ebenfalls kein einheitliches Bild. Bei der Auswertung der experimentellen Daten wurde das Spektrum des erlaubten Betaübergangs mit weit verbreiteten aber vereinfachten Rechenmethoden bestimmt. Die Diskrepanzen konnten erst mit einem genaueren Betaspektrum behoben werden, das von einem französischen Kooperationspartner vom Laboratoire National Henri Becquerel (LNHB) berechnet wurde. Die beim LNHB berechneten Spektren berücksichtigen zusätzliche physikalische Effekte (screening und atomic exchange effect), die einen signifikanten Effekt auf die Form des Betaspektrums haben.

Ein sehr ähnlicher Befund ergab sich für Kobalt-60 [2]. Auch hier konnten Diskrepanzen erst mit Hilfe verbesserter Berechnungen der Betaspektren aufgelöst werden. Der Kobalt-60 Betazerfall führt zur gleichzeitigen Emission von Gammastrahlung. Durch diese Zerfallseigenschaft kann Kobalt-60 auch mit der 4πβ-γ-Koinzidenzmethode gemessen werden, bei der die bestimmte Aktivität nicht von der Form des Betaspektrums abhängt. Dies ermöglicht also eine modellunabhängige Messung und damit eine Möglichkeit die Ergebnisse der vorgenannten Flüssigszintillationsmethoden zu validieren. Tatsächlich ergab sich eine hervorragende Übereinstimmung von TDCR- und CNET-Methode mit den Ergebnissen der 4πβ-γ-Koinzidenzmethode. Letztere Methode wird in der PTB entweder mit Proportionalzähler oder mit Flüssigszintillationszähler als Betadetektor durchgeführt. Im Fall von Kobalt-60 konnten beide Varianten genutzt werden und ergaben übereinstimmende Aktivitätswerte.

Die beiden Beispiele mit Nickel-63 und Kobalt-60 zeigen wie wichtig die Kenntnis der jeweiligen Betaspektren ist. Die Spektren sind auch bei vielen anderen Mess- und Simulationsverfahren sowie bei der Abschätzung der Wärmeentwicklung gelagerter radioaktiver Materialen von großer Bedeutung.

Die beim LNHB entwickelten Rechenmethoden liefern sehr gute Ergebnisse für erlaubte Betaübergänge und sollen zur Berechnung der Spektren sogenannter verbotener Übergänge erweitert werden. Für die entsprechenden Forschungs- und Entwicklungsarbeiten sind zunächst zuverlässige experimentell bestimmte Betaspektren notwendig. Solche Messungen sollen in dem von der EU geförderten EMPIR Projekt MetroBeta [3] erfolgen, in welchem die PTB stark beteiligt ist. Beim MetroBeta-Projekt werden sogenannte Metallische Magnetische Kalorimeter (MMC) zur experimentellen Bestimmung von Betaspektren der Radionuklide Samarium-151, Kohlenstoff-14, Technetium-99 und Chlor-36 genutzt. Ein MMC ist ein Teilchendetektor, der bei tiefen Temperaturen (in der PTB unter 20 mK) betrieben wird. Das zu untersuchende Radionuklid ist dabei in einem Goldabsorber eingebettet und die Energie aus dem Betazerfall führt zu einer Temperaturänderung und einer damit verbundenen Magnetisierungsänderung eines paramagnetischen Temperatursensors, welche schließlich durch ein sensitives DC-SQUID-Magnetometer nachgewiesen wird. Da mit den von der Universität Heidelberg entwickelten MMC-Technik eine sehr hohe Energieauflösung erzielt werden kann, möchte die PTB das Verfahren auch für andere Fragestellungen in der Radionuklidmetrologie nutzen und zu einer Weiterentwicklung der Technik beitragen.

Literatur

  1. Kossert, K., Mougeot, X.:
    The importance of the beta spectrum calculation for ac-curate activity determination of 63Ni by means of liquid scintillation counting.
    Applied Radiation and Isotopes 101 (2015) 40-43.
  2. Kossert, K., Marganiec-Gałązka, J., Mougeot, X., Nähle, O.J.:
    Activity determination of 60Co and the importance of its beta spectrum,
    Applied Radiation and Isotopes (https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2017.06.015)
  3. Webseite zum EMPIR-Projekt MetroBeta:  metrobeta-empir.eu