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Aktivitätsbestimmungen von Germanium-68/Gallium-68 – ein Beitrag für die Nuklearmedizin

12.12.2016

Zerfallsschema von Germanium-68/Gallium-68

Radionuklide, die beim Zerfall Positronen emittieren, werden in der Medizin für die Positronen-Emissions-Tomographie (PET) eingesetzt. Bei diesem bildgebenden Verfahren kommen in der Regel kurzlebige Radionuklide zum Einsatz, die vor Ort meist mit einem Zyklotron hergestellt werden.

Gallium-68 mit einer Halbwertszeit von knapp 68 Minuten wird ebenfalls als PET-Isotop verwendet. Da es das Tochternuklid des längerlebigen Germanium-68 ist (Halbwertszeit ca. 271 Tage), kann es durch Elution („Abmelken“) aus entsprechenden Germanium‑68‑Generatoren gewonnen werden. Dies bietet den Vorteil, dass mit Gallium-68 selbst dann ein PET-Isotop erhalten werden kann, wenn an einer Klinik kein Zyklotron zur Verfügung steht.

Germanium-68 selbst ist ein Elektroneinfangsnuklid und emittiert recht niederenergetische Strahlung, die in vielen Detektoren wie einem PET-Scanner nicht nachgewiesen wird. Daher können Germanium-68/Gallium-68-Quellen genutzt werden, um Apparaturen hinsichtlich des Gallium-68-Ansprechvermögens zu kalibrieren. Germanium‑68/Gal­lium‑68‑Quel­len stellen somit einen langlebigen Ersatzstoff für Gallium‑68 oder gar Fluor‑18 Quellen dar. Damit lassen sich auch Phantome bestücken, wodurch Referenzmessungen für die quantitative Bildgebung ermöglicht werden.

In der Radionuklidmetrologie sind genaue Aktivitätsmessungen von Germanium‑68/Gal­lium‑68 eine große Herausforderung, da die Zerfallseigenschaften die Anwendbarkeit einiger Messmethoden erschweren. Durch die Flüchtigkeit von Germanium beim Eintrocknen von Lösung wird zudem die quantitative Präparation von Feststoffquellen sehr anspruchsvoll.

In der PTB wurde eine Germanium-68/Gallium-68 Lösung, welche im Rahmen des internationalen CCRI(II)-K2.Ge-68 Vergleichs [1] vom National Institute of Standards and Technology bereitgestellt wurde, mit Hilfe einer neuen Koinzidenzmethode gemessen. Die entsprechende Apparatur besteht aus einem Flüssigszintillationszähler mit drei Photodetektoren sowie einem NaI-Detektor zum Nachweis von Gammastrahlung. Für Germanium‑68/Gallium‑68 wurde an Stelle des normalerweise verwendeten Flüssigszintillators eine wässrige Lösung verwendet. Der Flüssigszintillationszähler wird somit zum Čerenkov-Zähler, der das Čerenkov-Licht der hochenergetischen Positronen nachweist. Das Elektroneneinfangsnuklid Germanium‑68 bleibt für den Detektor dabei „unsichtbar“, was in diesem Fall ein großer Vorteil ist.

Die Vernichtungsstrahlung aus dem Positronzerfall wird mit dem NaI-Detektor nachgewiesen. Um aus den gemessenen Zählraten die Aktivität zu erhalten, benötigt man noch Kenntnis von den entsprechenden Nachweiswahrscheinlichkeiten, welche durch die
4πβ-γ-Koinzidenzmethode mit Extrapolation ermittelt werden. Dazu werden zusätzlich zu den Einzelereignissen im Čerenkov‑Zähler und im NaI-Zähler auch die in beiden Detektoren gleichzeitig nachgewiesenen Ereignisse gezählt. Für das Extrapolationsverfahren ist schließlich noch eine Variation der Nachweiswahrscheinlichkeit im Čerenkov‑Zähler erforderlich, welche hier mit Hilfe von lichtabsorbierenden Graufiltern gelang.

Die relative Standardmessunsicherheit der bestimmten spezifischen Aktivität der Germanium‑68/Gallium‑68‑Lösung beträgt nur etwa 0,8 %, was für dieses Radionuklid ein sehr gutes Ergebnis ist. Die Unsicherheit wird im Wesentlichen durch den weiten Extrapolationsbereich bestimmt, welcher aus der recht geringen Nachweiswahrscheinlichkeit im Čerenkov-Zähler resultiert. Eine weitere bedeutende Unsicherheitskomponente ergibt sich aus der Unsicherheit für die Gesamtwahrscheinlichkeit für den Beta‑Plus‑Zerfall von Gallium‑68.

Aktivitätsmessungen von reinem Gallium‑68 konnten in der PTB sogar mit relativen Unsicherheiten von nur 0,34 % realisiert werden. Auch das häufig benutzte PET‑Nuklid Fluor‑18 konnte mit einer relativen Unsicherheit von nur 0,3 % bestimmt werden [2]. Für sehr kurzlebige PET‑Isotope mit nur wenigen Minuten Halbwertszeit wie Kohlenstoff‑11, Stickstoff‑13 oder Sauerstoff‑15 erfolgten bisher keine Messungen in der PTB, da die Wege vom Produktionsort (Klinik) zur PTB zu viel Zeit in Anspruch nehmen. Zur Zeit entwickelt die PTB daher eine Apparatur, die es ermöglichen soll genaue Aktivitätsmessungen vor Ort durchzuführen und so eine vorhandene metrologische Lücke zu schließen. Im Gegensatz zu einem ersten Prototyp in Form eines portablen TDCR‑Geräts [3] soll die neue Apparatur ein deutlich höheres Ansprechvermögen besitzen und mit einem Gamma-Detektor ausgestattet sein, um auch 4πβ-γ-Koinzidenzmessungen möglich zu machen. Bei den geplanten Messungen vor Ort sollen möglichst auch Radionukliddaten der sehr kurzlebigen PET‑Nuklide experimentell bestimmt werden.

Literatur

  1. Key and supplementary comparison CCRI(II)-K2.Ge-68 (siehe Link auf BIMP-Website)
  2. Schrader, H., Klein, R., Kossert, K.:
    Activity standardization of 18F and ionization chamber calibration for nuclear medicine.
    Applied Radiation and Isotopes 65 (2007), 581-592.
  3. Nähle, O., Zhao, Q., Wanke, C., Weierganz, M., Kossert K.:
    A portable TDCR system.
    Applied Radiation and Isotopes 87 (2014), 249-253.