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Neubestimmung der Halbwertszeit von Ca-41 - Ein Beitrag zur Erforschung des Sonnensystems

19.06.2012

Bei der Entstehung unserer Sonne und des Sonnensystems wurden auch radioaktive Isotope gebildet. Für Forscher sind genau diese Isotope besonders interessant, da ihr Gehalt in Proben, z.B. aus Meteoriten, den Zugang zu wichtigen Informationen über das Alter und die Entwicklungsgeschichte des Sonnensystems und seiner stellaren Umgebung ermöglicht. Um genaue Datierungen zu realisieren, ist das radioaktive Isotop Calcium-41 sehr gut geeignet, da es mit einer im Vergleich zu anderen "Chronometern" recht kurzen Halbwertszeit von etwa hunderttausend Jahren eine hohe Zeitauflösung bei Datierungen ermöglicht. Bisher war die Verwendung von 41Ca für Altersbestimmungen jedoch nur eingeschränkt möglich, da dazu eine sehr genaue Kenntnis der Halbwertszeit erforderlich ist. Die Bestimmung der Halbwertszeit ist aber außerordentlich anspruchsvoll. Das radioaktive Isotop 41Ca zerfällt durch Elektroneneinfang und emittiert nur sehr niederenergetische Auger-Elektronen und Röntgen-Strahlung. Dies erschwert die Messungen der Aktivität, welche in Kombination mit der Anzahl der 41Ca-Atomkerne zur Berechnung der Halbwertszeit genutzt werden kann. Aufgrund dieser Schwierigkeiten haben einige Forscher indirekte Methoden verwendet, um die Halbwertszeit abzuschätzen. Diese Methoden sind zwar sehr elegant, sie basieren aber auf einigen Modellannahmen und führten bisher nicht zu der gewünschten Genauigkeit.

Nun ist es einer Forschergruppe mit Beteiligung der PTB gelungen, die 41Ca-Halbwertszeit mit sehr kleiner Unsicherheit neu zu bestimmen [1].

Entscheidende Voraussetzung dafür war ein entsprechendes Ausgangsmaterial, das eine ausreichende Aktivität enthielt und weitgehend frei von anderen radioaktiven Isotopen war. Erste, im Institut für Radiochemie der TU München gestartete Versuche, wurden mit Betonproben durchgeführt, die aus dem Bioschild eines stillgelegten Reaktors stammen. Zwar ließ sich damit das 41Ca gewinnen, die Proben hatten jedoch auch einen sehr hohen Anteil an stabilem Calcium, so dass die weiteren Messungen erschwert wurden. Daher wurde ein neuer Versuch gestartet, bei dem das 41Ca aus Borosilikatglas extrahiert wurde, welches längere Zeit in Absorberstäben eines Reaktorkerns einem hohen Neutronenfluss ausgesetzt war. Dieses Material enthielt eine ausreichende Aktivität, jedoch waren die Aktivitäten anderer Isotope weitaus größer, so dass weitere chemische Arbeitsschritte zur Verbesserung der radiochemischen Reinheit erforderlich waren.

An dem schließlich erfolgreich radiochemisch gereinigten Material mussten nun zwei Parameter bestimmt werden, um die Halbwertszeit zu berechnen: Die Anzahl der 41Ca-Atomkerne und die spezifische Aktivität.

Die Anzahl der 41Ca-Kerne wurde an der Australian National University in Canberra mit Hilfe thermischer Ionisationsmassenspektrometrie (TIMS) bestimmt, wobei eine Isotopenverdünnung erforderlich war. Die große Herausforderung für die massenspektrometrische Quantifizierung von 41Ca liegt zum einen in der erforderlichen Unterscheidung von stabilem, isobarem 41K. Zum anderen muss sehr wenig 41Ca neben sehr viel stabilem 40Ca nachgewiesen werden.

In der PTB wurden die nötigen Aktivitätsmessungen vorgenommen. Um das Problem der Selbstabsorption der niederenergetischen Strahlung zu überwinden, wurde die Flüssigszintillationszählung (LSC) eingesetzt. Eine Herausforderung ist dabei jedoch, die entsprechende Nachweiswahrscheinlichkeit mit kleiner Unsicherheit zu bestimmen. Mit dem sogenannten TDCR-Verfahren (TDCR= triple-to-double coincidence ratio) konnte die Nachweiswahrscheinlichkeit und damit schließlich auch die Aktivität sehr genau ermittelt werden. Bei dem Verfahren wurde eine in der PTB entwickelte Flüssigszintillationszählapparatur mit drei Sekundärelektronenvervielfachern (Photomultiplier) eingesetzt und die Nachweiswahrscheinlichkeit aus dem Verhältnis von Dreifach- zu Doppelkoinzidenzen abgeleitet [2]. Es zeigte sich, dass gerade für Elektroneneinfänger mit kleiner Ordnungszahl wie 55Fe oder eben 41Ca das TDCR-Verfahren der in einem vorbereitenden Experiment angewandten CIEMAT/NIST-Methode deutlich überlegen ist.

Die neu bestimmte Halbwertszeit beträgt (9,94 ± 0,15)•104 Jahre [1]. Die relative Unsicherheit von nur 1,5 % ist damit um ein Vielfaches geringer als bei allen vorherigen veröffentlichten Arbeiten.

Da 41Ca in kerntechnischen Einrichtungen aus stabilem 40Ca durch Neutroneneinfang gebildet wird, muss es bei deren Rückbau und der langfristigen Lagerung von Materialien mit radioaktivem Inhalt berücksichtigt werden. Die neue Halbwertszeitbestimmung ist damit auch für die Planung und Sicherheit von Endlagerstätten ein relevanter Beitrag.

Literatur

  1. Jörg, G., Amelin, Y., Kossert, K., Lierse v. Gostomski., Ch.:
    Precise and direct determination of the half-life of 41Ca.
    Geochimica et Cosmochimica Acta 88 (2012) 51–65.
  2. Broda, R., Cassette, Ph., Kossert, K.:
    Radionuclide Metrology using Liquid Scintillation Counting.
    Metrologia 44 (2007) S36-S52.