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Untersuchung von elektronenstoßinduzierten Fragmentierungsprozessen von DNA-Bausteinen

08.07.2014

Die Fragmentierung von molekularen Baugruppen der DNA nach Ionisation ist der erste Schritt bei der Entstehung von biologischen Schäden durch ionisierende Strahlung. In der einschlägigen Literatur wurde bislang über zahlreiche Experimente zur Untersuchung von Fragmentierungsprozessen von Molekülen nach einem Beschuss mit Elektronen berichtet. Der größte Teil dieser Experimente bezieht sich dabei auf die Bestimmung der relativen Häufigkeitsverteilung der Fragmentmassen. Es existieren nur wenige Datensätze für die absoluten Querschnitte für die Fragmentierung von Biomolekülen nach der Wechselwirkung mit Elektronen und Ionen, obwohl diese für die Quantifizierung der primären physikalischen Strahlenschäden der DNA durch ionisierende Strahlung von Bedeutung sind. Deshalb wurde eine Apparatur mit dem Ziel aufgebaut, diese Datensätze für die DNA-Bausteine im Rahmen des EMRP-JRP BioQuaRT [1] möglichst genau zu bestimmen.

Die experimentelle Bestimmung der Fragmentierungsquerschnitte erfolgt mit Hilfe eines Überschallmolekularstrahls und eines Flugzeitspektrometers, in welchem die geladenen Fragmente von Molekülen nachgewiesen werden, die durch einen den Molekularstrahl kreuzenden Elektronenstrahl ionisiert werden. Die Unsicherheit der Messergebnisse hängt entscheidend davon ab, mit welcher Genauigkeit die Nachweiswahrscheinlichkeit des Detektors sowie Zeitpunkt und Ort der Wechselwirkung zwischen den Molekülen und den Projektilen ermittelt werden können.

Testmessungen an Propan und Methanol ergaben, dass die Abweichung des Wechselwirkungszeitpunktes vom Startsignal des Flugzeitspektrometers von der Primärenergie der Elektronen, von der Art des Moleküls und von bei der Wechselwirkung übertragenen Energie abhängt und daher individuelle Korrekturen notwendig sind.

Der Einfluss der übertragenen Energie lässt sich exemplarisch an einigen Fragmenten der DNA-Modellmoleküle Tetrahydrofuran und Pyrimidin verdeutlichen.

Abbildung 1: Gemessene Häufigkeit von Fragmentionen beider Modellmoleküle nach dem Beschuss mit Elektronen in Abhängigkeit von der Zeitdifferenz zwischen Elektronenpuls und Startsignal des Flugzeitspektrometers (Δt).

Die in Abb. 1 dargestellten Zeitabhängigkeiten können durch Energieüberträge von den Elektronen auf das Molekül erklärt werden. Nach Ionisation und Dissoziation bewegen sich die geladenen Fragmente mit einer Anfangsgeschwindigkeit geradlinig gleichförmig voneinander weg und entfernen sich so vom Ort der Wechselwirkung.

Abbildung 2: Auf der linken Seite wird die Zeitabhängigkeit der gemessenen Häufigkeiten von THF-Fragmentionen nach dem Beschuss mit 50 eV Elektronen gezeigt (dargestellt als Messsignal am Flugzeitspektrometer normiert auf den Gasdruck und die von der Elektronenkanone emittierte Ladung). Die rechte Seite zeigt zum Vergleich Modellrechnungen, welchen die Maxwellsche Geschwindigkeitsverteilung für Teilchen unterschiedlicher Masse zu Grunde gelegt wurde.

In Abb. 2 werden die Messdaten für THF mit den Ergebnissen der Modellrechnungen verglichen, wobei in dem ersten Ansatz die Maxwellsche Geschwindigkeitsverteilung der Moleküle zu Grunde gelegt wurde. Die Energie der Primärelektronen betrug 50 eV.

Die bei diesen Experimenten gewonnenen Erkenntnisse können zur genaueren Bestimmung des Wechselwirkungszeitpunkte und folglich der elektronenstoßinduzierten Fragmentierungsquerschnitte von Biomolekülen verwendet werden.

Referenzen:

  1. www.ptb.de/emrp/bioquart.html