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Aktivitätsbestimmung und Zerfallsdaten von Cd-113m

30.08.2010

113mCd entsteht vor allem durch Neutronenaktivierung in Kontrollstäben und der Abschirmung von Kernreaktoren. Aufgrund der Halbwertszeit von etwa 14 Jahren muss 113mCd bei der Behandlung und einer möglichen Endlagerung von nuklearen Abfällen berücksichtigt werden. Das Isotop wurde auch in Umweltproben nachgewiesen, in denen es als Folge von früheren Kernwaffentests in der Atmosphäre in Spuren vorkommt.

Zuverlässige Aktivitätsmessungen von Proben mit 113mCd waren bisher kaum möglich. Da nur wenige Photonen pro 113mCd-Zerfall emittiert werden, sind für Messungen mit Hilfe der Gammaspektrometrie Detektoren mit geringem Untergrund sowie lange Messzeiten erforderlich. Das Verfahren erlaubte bisher nur Aktivitätsmessungen mit großen Unsicherheiten, da die benötigte Photonen-Emissionswahrscheinlichkeit auf nur einer einzigen Messung basierte, welche als grobe Abschätzung eingestuft werden muss.

Im Rahmen einer Zusammenarbeit mit dem National Oceanography Centre in Southampton (Großbritannien) wurde eine 113mCd-Lösung mit hoher radiochemischer Reinheit zur Verfügung gestellt [1]. Die spezifische Aktivität der Lösung wurde durch Flüssigszintillationszählung bestimmt. Dabei werden gewogene Mengen der radioaktiven Lösung in einen Flüssigszintillator gegeben. Die durch den radioaktiven Zerfall erzeugten Szintillationsereignisse werden in Messapparaturen mit zwei bzw. drei empfindlichen Detektoren (Sekundärelektronenvervielfacher) gezählt. Um aus den gemessenen Zählraten auf die Aktivität schließen zu können, ist eine Kenntnis der entsprechenden Nachweiswahrscheinlichkeit notwendig, welche mit zwei Methoden ermittelt wurde: Der CIEMAT/NIST Efficiency-Tracing Methode und der Triple-to-Double Coincidence Ratio (TDCR) Methode [2]. Beide Verfahren basieren auf dem selben Freien-Parameter-Modell. Der zunächst unbekannte freie Parameter wird bei der CIEMAT/NIST-Methode durch Messungen mit 3H-Quellen bekannter Aktivität unter gleichen experimentellen Bedingungen bestimmt. In TDCR-Apparaturen mit drei Detektoren kann der freie Parameter dagegen durch das Verhältnis von Dreifach- zu Doppelkoinzidenzen bestimmt werden. Referenzquellen sind bei diesem Verfahren nicht erforderlich.

Darüber hinaus erfolgten Messungen der Photonenemissionen mit einem Halbleiterspektrometer. Das Detektorsystem zeichnet sich durch einen niedrigen Untergrund aus und wurde mit Aktivitätsnormalen der PTB kalibriert. Aus den Messungen konnte die spezifische Photonenemissionsrate und durch Kombination mit den Aktivitätsmessungen der Flüssigszintillationszählung schließlich auch die Photonen-Emissionswahrscheinlichkeit zu (0,01839±0,00029) % neu bestimmt werden. Der neue Wert ist um etwa 25 % kleiner als der bisher verwendete Wert aus dem Jahr 1969. Für den älteren Wert wurden von den Autoren keine Unsicherheiten angegeben und die Beschreibung des Messverfahren lässt große Unsicherheiten erwarten.

Die Flüssigszintillationszählung wurde über mehr als 11 Monate fortgesetzt, um aus den Daten auch die Halbwertszeit zu bestimmen. Bei dieser Auswertung wurden Schwankungen der Nachweiswahrscheinlichkeit durch das Efficiency-Tracing berücksichtigt. Es ergab sich eine Halbwertszeit von (13,97±0,13) Jahren. Auch für diesen Parameter wurde damit die Unsicherheit deutlich reduziert.

Literatur

  1. K. Kossert, O. Nähle, P.E. Warwick, H. Wershofen, W. Croudace:
    Activity determination and nuclear decay data of 113mCd.
    Eingereicht in der Zeitschrift Applied Radiation and Isotopes.
  2. R. Broda, Ph. Cassette, K. Kossert:
    Radionuclide Metrology using Liquid Scintillation Counting.
    Metrologia 44 (2007) S36-S52.