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Bestimmung der Aktivität und der Photonenemissionswahrscheinlichkeiten von Antimon-124

05.08.2008

Für das Radionuklid Antimon-124 (124Sb) sind Anwendungen als Tracer in Medizin und Technik, als Bestandteil von Neutronenquellen und in der Forschung als Kalibrierquelle für hochenergetische Photonenstrahlung bekannt. Besonders für die letztere Nutzung ist es von größter Wichtigkeit, die Aktivität von 124Sb-Quellen mit bestmöglicher Präzision bestimmen zu können und die Photonenemissionswahrscheinlichkeiten mit geringer Messunsicherheit zu kennen.

Die Arbeitsgruppe "Aktivitätseinheit" der Physikalisch-Technischen Bundesanstalt (PTB) war im Jahre 2007 einer der acht Partner des Projektes 907 der European Collaboration in Measurement Standards (EUROMET). Ziel dieses Projektes war, bisher bestehende Diskrepanzen im Bereich der Aktivitätsmessung von 124Sb aufzuklären und die Photonenemissionswahrscheinlichkeiten neu zu bestimmen.

Zu Beginn galt es geeignete Radionuklidquellen aus einer 124Sb enthaltenden wässrigen Antimonchlorid-Lösung für die geplanten Messverfahren herzustellen. Die standardgemäße Verarbeitung dieser Lösung für die Präparation von Radionuklid-Feststoffquellen kam nicht in Frage, da die binären Antimonchloride wie viele andere Verbindungen des Antimons flüchtig sind. Um eine optimale chemische Fixierung des 124Sb zu erzielen, wurden Versuchsreihen mit verschiedenen Reagenzien unter variierenden Herstellungsbedingungen durchgeführt. Es wurde ein Referenzflächen nutzendes Verfahren zum semiquantitativen Nachweis eventuell auftretender Abdampfverluste von 124Sb während wesentlicher Zeiträume der Präparation entwickelt; als Messmethode wird ein autoradiographisches Verfahren verwandt.

Die Aktivitätsbestimmung wurde mit zwei Verfahren durchgeführt. Beim klassischen Verfahren der 4πβ-γ-Koinzidenzmethode werden die β-Zählrate, die γ-Zählrate und die Zählrate von zeitgleich auftretenden β-γ-Ereignissen gemessen. Aus diesen Messgrößen kann direkt durch Extrapolation ohne Kenntnis der Detektornachweiswahrscheinlichkeiten die Aktivität bestimmt werden. Mit der 4π-Flüssigszintillationszählung (LSC) wurde die Aktivität der Lösung nach dem CIEMAT/NIST-Verfahren bestimmt. Eine Schwierigkeit liegt in der Vielzahl der verschiedenen β--Übergänge, die in Koinzidenz mit mehreren γ-Übergängen erfolgen können. Mit einem in der PTB entwickelten Programm konnten die aufwändigen Rechnungen durchgeführt werden.

Als Aktivität wurde der Mittelwert der Ergebnisse aus der 4πβ-γ-Koinzidenzmethode und den LSC-Messungen mit einer relativen Standardmessunsicherheit von 0,60 % festgesetzt. Vorläufige Vergleichsergebnisse zeigen eine sehr gute Übereinstimmung des PTB-Resultats mit dem Mittelwert der Ergebnisse aller Vergleichsteilnehmer.

Der zweite Teil des Projektes, die Bestimmung der Photonenemissionswahrscheinlichkeiten, erfolgte mittels eines Germaniumdetektorsystems. Die energiespezifischen Photonennachweiswahrscheinlichkeiten des Systems wurden unter Verwendung von PTB-Aktivitätsnormalen kalibriert. Wie bei sämtlichen Messverfahren war das sehr komplexe Zerfallsschema des 124Sb eine Herausforderung. Das Zerfallsschema bestimmt, mit welcher Wahrscheinlichkeit mehrere Photonen aus dem Zerfall eines 124Sb-Atoms gleichzeitig detektiert werden. Die Software KORSUM für die Berücksichtigung dieser Koinzidenzen musste für diesen komplexen Fall erweitert werden; diese Gelegenheit wurde für eine grundlegende Modernisierung genutzt, so dass KORSUM II u. a. auf die Datenbank des von der PTB mitbegründeten Decay Data Evaluation Projects (DDEP) als Basis der notwendigen Nukliddaten zurückgreift.

Für 41 γ-Übergänge wurden absolute Photonenemissionswahrscheinlichkeiten mit Werten zwischen 97,6 und 0,0024 Emissionen pro 100 Zerfällen von 124Sb mit relativen Standardmessunsicherheiten von 0,68 % bis 29 % bestimmt. Zusätzlich wurden für sieben weitere Photonenemissionswahrscheinlichkeiten obere Grenzwerte ermittelt.