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„Uhr“ für geochronologische Datierungen neu justiert: Genaue Bestimmung der Zerfallskonstanten von Kalium-40

21.07.2022

Kalium‑40 zerfällt durch einen Betaminus‑Übergang in Calcium‑40 und durch Elektroneneinfang in Argon‑40. Durch die Kalium‑Argon- und die besonders genaue Argon‑39‑Argon‑40-Datierungsmethoden stellt Kalium‑40 eines der wichtigsten Werkzeuge für Altersbestimmungen in der Geochronologie dar. Grundlage für diese Datierungen ist jedoch die genaue Kenntnis der totalen Halbwertszeit sowie der partiellen Halbwertszeit für den Zerfall zum Argon, welche sich aus der totalen Halbwertszeit und der Wahrscheinlichkeit für den Zerfall durch Elektroneneinfang ableiten lässt. Letztere Wahrscheinlichkeit kann auch anhand der Wahrscheinlichkeit für den Betaminuszerfall bestimmt werden. Anstelle der beiden Übergangswahrscheinlichkeiten spricht man oft vom sogenannten Verzweigungsverhältnis.

Bereits 2004 veröffentlichte die PTB Ergebnisse einer Halbwertszeitbestimmung von Kalium‑40, die durch Aktivitätsbestimmungen mit Flüssigszintillationszählung gelang [1]. Dabei wurden Kaliumsalze mit natürlicher Isotopenzusammensetzung verwendet, was zur Folge hatte, dass trotz aufwendiger Probenpräparation nur kleine Zählraten erreicht wurden. Die Auswertung basierte außerdem auf einem Verzweigungsverhältnis, welches damaligen gültigen evaluierten Datentabellen entnommen wurde. Das Experiment der PTB wurde zwar von vielen Wissenschaftlern als genaueste Halbwertszeitbestimmung von Kalium‑40 via Aktivitätsmessung angesehen, führende Geochronologen kamen mit Hilfe von Altersvergleichen insbesondere bei den partiellen Zerfallskonstanten jedoch zu etwas anderen Ergebnissen. Für die Altersvergleiche werden zum Beispiel Gesteine genutzt, deren Alter sich durch die Uran‑Blei‑Methode ermitteln lässt.

Gemeinsam mit weiteren Partnern hat die PTB nun neue Ergebnisse einer sehr umfangreichen Experimentreihe veröffentlicht [2]. Dabei wurden zwei Lösungen verwendet, in denen Kalium‑40 angereichert ist, so dass der Anteil um etwa einen Faktor 265 höher ist als in natürlich vorkommenden Materialien. Die Anzahl der Kalium‑40‑Kerne einer der Lösungen wurde mittels Massenspektrometrie an der Australian National University (ANU) sehr genau bestimmt [3]. Damit ist die Bestimmung der Halbwertszeit unabhängig vom Kalium‑40/Kalium‑Verhältnis in Salzen mit natürlicher Isotopenzusammensetzung. Die spezifische Aktivität wurde erneut mit Hilfe der Flüssigszintillationszählung bestimmt. Bei einer der Lösungen konnte neben der zuvor schon erfolgreich verwendeten CIEMAT/NIST‑Methode erstmals auch die Triple-to-Double-Coincidence Ratio (TDCR)‑Methode eingesetzt werden. Bei der Auswertung wurden verbesserte Modelle für die Berechnung des Betaspektrums und des Elektroneneinfangs genutzt. Wie zuvor ist für die Auswertungen jedoch die Kenntnis über die Wahrscheinlichkeiten der miteinander konkurrierenden Zerfallszweige nötig. Um unabhängig von evaluierten Daten zu sein, wurden diese Wahrscheinlichkeiten aus den eigenen Experimenten abgeleitet. Durch Kombination der Ergebnisse aus der Flüssigszintillationszählung und der Gamma‑Spektrometrie konnte zunächst die Wahrscheinlichkeit für die Emission der 1461‑keV Gamma‑Übergänge und somit auch die Wahrscheinlichkeit des dominanten Elektroneneinfangszweigs bestimmt werden. Da in früheren Experimenten bei Kalium‑40 ein sehr schwacher Betaplus‑Zerfall nachgewiesen wurde, ist aufgrund theoretischer Betrachtungen davon auszugehen, dass es auch einen Elektroneneinfangszweig zum Grundzustand des Argon‑40 geben muss, der bisher jedoch nicht direkt experimentell nachgewiesen wurde. Die Konsequenz dieser Betrachtung ist, dass eine Bestimmung der Wahrscheinlichkeit für die Gamma‑Emissionen allein nicht ausreicht, um das Zerfallsschema von Kalium‑40 vollständig zu bestimmen. Die fehlende Komponente konnte schließlich mit Hilfe der Spektren aus der Flüssigszintillation ermittelt werden. Die Spektren ergeben sich durch eine komplexe Überlagerung von nachgewiesenen Ereignissen aller beteiligter Zerfallsarten. Der reine Betaminus‑Anteil darin konnte aber schließlich quantifiziert werden. Dazu wurde der niederenergetische Anteil dieses Betaspektrums anhand von experimentell bestimmten Spektren reiner Betastrahler modelliert. Die für die Auswertung benötigten Nachweiswahrscheinlichkeiten einzelner Zerfallskomponenten wurden ähnlich wie bei der CIEMAT/NIST‑Methode bestimmt.

Mit der nun bekannten relativen Wahrscheinlichkeit für den Betaminuszerfall konnten schließlich das komplette Zerfallsschema (siehe Abbildung) und im Anschluss die spezifische Aktivität beider Lösungen bestimmt werden.

Zerfallschema K-40

Abbildung: Zerfallschema von K‑40.

Die Kombination aus spezifischer Aktivität und der mittels Massenspektrometrie bestimmten Anzahl der K‑40 Kerne ergibt eine Halbwertszeit von 1,2536(27) Milliarden Jahren. Dieses Ergebnis und die experimentell bestimmten Wahrscheinlichkeiten für Betaminuszerfall und Elektroneneinfang sind unabhängig von der Uran‑238‑Halbwertszeit, deren Kenntnis bei einigen Altersvergleichen von Gesteinen vorausgesetzt wird. Die neuen Ergebnisse stimmen außerdem gut mit denen einer der führenden Forschergruppen der Geochronologie überein [4].

Verwendet man das neu bestimmte Verzweigungsverhältnis, so lassen sich auch die Messerbnisse der früheren PTB‑Veröffentlichung [1] mit der neuen Messung sowie mit den Ergebnissen der Geochronologen in Einklang bringen [2].

Dank der neuen Bestimmung der Kalium‑40 Zerfallsdaten werden Datierungen von terrestrischen und extraterrestrischen Gesteinen von nun an auf einer solideren Basis stehen.

Referenzen

[1]      Kossert, K., Günther, E.: LSC measurements of the half-life of 40K. Applied Radiation and Isotopes 60 (2004) 459-464, https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2003.11.059

[2]      Kossert, K., Amelin, Y., Arnold, D., Merle, R., Mougeot, X., Schmiedel, M., Zapata, D.: Activity standardization of two enriched 40K solutions for the determination of decay scheme parameters and the half-life. Applied Radiation and Isotopes 188 (2022) 110362, https://doi.org/10.1016/j.apradiso.2022.110362

[3]      Amelin, Y., Merle, R., 2021. Isotopic analysis of potassium by total evaporation and incipient emission thermal ionisation mass spectrometry. Chem. Geol. 559, 119976, https://doi.org/10.1016/j.chemgeo.2020.119976

[4]      Renne, P. R., Balco, G., Ludwig, K. R., Mundil, R., Min, K., 2011. Response to the comment by W.H. Schwarz et al. on “Joint determination of 40K decay constants and 40Ar*/40K for the Fish Canyon sanidine standard, and improved accuracy for 40Ar/39Ar geochronology” by P.R. Renne et al. (2010). Geochim. Cosmochim. Acta 75, 5097–5100, https://doi.org/10.1016/j.gca.2011.06.021

Ansprechpartner

Opens local program for sending emailDr. Karsten Kossert, Fachberich 6.1, Arbeitsgruppe 6.14, Grundlagen der Radioaktivität