Herstellung einer neuen Se-79-Standardprobe für die Beschleuniger-Massen-Spektrometrie (AMS)

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Die Nukleosynthese der Elemente, die schwerer als Eisen sind, findet hauptsächlich in Roten Riesen (AGB-Sternen) statt. Sie erfolgt fast vollständig durch den s-Prozess ("slow neutron capture process" - langsamer Neutroneneinfangprozess) und den r-Prozess ("rapid neutron capture process" - schneller Neutroneneinfangprozess). Der s-Prozess lässt sich weiter unterteilen in eine "schwache" Komponente (verantwortlich für Kerne bis A∼90) und eine "Haupt-"Komponente (für 90<A<209), die bei verschiedenen astrophysikalischen Szenarien bei unterschiedlichen Temperaturen und mit unterschiedlichen Neutronenexpositionen auftreten. Unter den beteiligten Kernen nehmen die langlebigen radioaktiven Isotope ⁶³Ni (t_½= 100,1 Jahre), ⁷⁹Se (t_½ ∼295000 Jahre), und ⁸³Kr (t_½ = 10,76 Jahre) eine Schlüsselrolle ein, da ihre β^--Zerfallsrate vergleichbar mit der Neutroneneinfangrate ist. Die sich daraus ergebende Konkurrenz führt zu Verzweigungen im Nukleosynthesepfad des s-Prozesses.

Die Häufigkeiten von Isotopen an diesen Verzweigungspunkten können entweder für die Bestimmung der Neutronendichte oder der Temperatur im Stern während des s-Prozesses verwendet werden. Die starke Temperaturabhängigkeit der β-Zerfallsrate von ⁷⁹Se [1] beruht auf der thermischen Besetzung tief liegender angeregter Zustände. Dadurch verringert sich die Halbwertszeit vom terrestrischen Wert von 295000 Jahren auf nur wenige Jahre bei Temperaturen des s-Prozesses von 5 MK. Aufgrund dieses Verhaltens kann ⁷⁹Se als s-Prozess-Thermometer verwendet werden, und die Häufigkeit des reinen s-Isotops ⁸⁰Kr kann für die Bestimmung der effektiven Temperatur verwendet werden. ⁶³Ni und ⁸⁵Kr weisen keine derartig starke Temperaturabhängigkeit auf und sind daher ideale Monitore für die Neutronendichte.

Während der letzten Jahre hat die AMS-Gruppe an der TU München das gas-filled analysing magnet system (GAMS) am MLL verwendet und den stellaren (n,γ)-Wirkungsquerschnitt von ⁶²Ni und ⁷⁸Se bei kT = 25 keV bestimmt. Die Messung von ⁷⁹Se ist auch für die Nukleartechnik von Interesse, da es sich aufgrund seiner langen Halbwertszeit in abgebrannten Kernreaktor-Brennelementen anreichert. Die große Unsicherheit seiner Halbwertszeit (derzeit favorisierter Wert: 295000 Jahre) macht eine Bestimmung der ⁷⁹Se-Menge über seine Radioaktivität sehr unsicher. AMS stellt eine der wenigen Möglichkeiten für die direkte Atomzählung dar. Da die Messungen jedoch immer relativ zu einer Referenz durchgeführt werden, ist die Herstellung dieser Standardproben ein kritischer Punkt.

Die früher verwendete ⁷⁹Se-Standardprobe wurde mit thermischen Neutronen hergestellt und besaß eine Unsicherheit von 6 %, hauptsächlich aufgrund der Unsicherheit im thermischen Neutroneneinfang-Querschnitt von 0,43 ± 0,02 b [2]. Eine Alternative zur Herstellung einer ⁷⁹Se-Standardprobe unabhängig vom thermischen Wirkungsquerschnitt ist die Reaktionskette ⁸²Se(p,α) ⁷⁹As(β^-) ⁷⁹Se. Diese Aktivierung wurde am Zyklotron der PTB durchgeführt. Die Probe bestand aus Al-Puder gemischt mit ⁸²Se (Anreicherung 99,93 %) in der Stöchiometrie von 8,5:1. Da bisher keine experimentellen Daten vorlagen, wurde die Probe mit Protonen der Energie E_c.m = 18,625 MeV (siehe Abbildung 1) bestrahlt, nahe am maximalen (theoretischen) Wirkungsquerschnitt für die ⁸²Se(p,α) ⁷⁹As-Reaktion im Hauser-Feshbach-Code NON-SMOKER [3].

Zur Bestimmung des Wirkungsquerschnitts wurden sechs Kurzzeit-Aktivierungen zwischen 60 und 150 s durchgeführt. Der Zerfall des ⁷⁹As kann daraufhin mittels γ-Spektrometrie gemessen werden (siehe Abbildung 2). Die Übergänge mit 365 keV, 432 keV und 879 keV wurden für die Analyse verwendet. Die Wirkungsquerschnitte, die aus den einzelnen Übergängen bestimmt wurden, weisen eine Unsicherheit von nur jeweils ∼1 % auf. Allerdings scheint es systematische Abweichungen zwischen den verschiedenen Übergängen zu geben, die bei 10 % liegen.

Die vorläufigen Ergebnisse (mit rein statistischen Unsicherheiten) liegen bei 9,8(1) mb, 11,7(1) mb und 10,8(1) mb für die jeweiligen Übergänge 365 keV, 432 keV und 879 keV. Ursache für diese Abweichungen könnten die Unsicherheiten in den γ-Intensitäten sein, die vor mehr als 40 Jahren mit relativen Unsicherheiten von 5 % bestimmt wurden. Als gewichteten Mittelwert erhielten wir einen vorläufigen Wirkungsquerschnitt von 10,6(7) mb. Zusammen mit einer Protonenfluenz von insgesamt 1,2 x 10¹⁸ p führt dies zu einer Produktion von 2,3 x 10¹² Atomen ⁷⁹Se und einem ⁷⁹Se/⁸²Se-Verhältnis von 1,3 x 10^-8.

Literatur

1. K. Takahashi, K. Yokoi, At. Data Nucl. Data Tabl. 36 (1987) 375.
2. S.F. Mughabghab, Atlas of Neutron Resonances- Resonance Parameters and Thermal Cross Sections Z = 1-100, 5th Edition, Elsevier (2006), ISBN 0444 52035X.
3. T. Rauscher and F.-K. Thielemann, At. Data Nucl. Data Tables 75, (2000) 1.