Logo der PTB - Messen, Forschen, Wissen

Messung der durch langsame Ionen induzierten Elektronenemission an funktionalisierten Oberflächen

19.12.2018

In der Arbeitsgruppe 6.52 wird ein nanodosimetrisches Messinstrument für die Ionisationsspur von Strahlung in Materie entwickelt. Dabei handelt es sich um eine Zusammenführung der Messprinzipien der vor einigen Jahren in der Abteilung entwickelten OPAC Teilchenspurkammer [1] und des derzeit in der Arbeitsgruppe (AG) betriebenen Nanodosimeters [2]. Zur Erzielung der gewünschten Ortsauflösung im Bereich weniger Nanometer ist es erforderlich, die Ionisations-Ionen (anstelle der Ionisations-Elektronen) dreidimensional zu lokalisieren und möglichst vollständig zu detektieren. Dazu ist eine hocheffiziente Konversion der im Gas driftenden Ionen zu einem oder mehreren freien Elektronen erforderlich. Dies kann entweder direkt im Gas durch Ionisation von Gasmolekülen oder aber an dedizierten Oberflächen erfolgen. Da die kinetische Energie der Ionen bei der Kollision mit anderen Gasmolekülen oder beim Auftreffen auf einer Konverteroberfläche mit ca. 0 – 50 eV sehr gering ist, muss die Energie zur Erzeugung des freien Elektrons fast vollständig aus dem Ionisationspotential des Ions kommen, welches bei ausreichender Potentialtiefe bei seiner Neutralisation am Gasmolekül oder an der Oberfläche in einer Art Augerprozess ein freies Elektron erzeugen kann. Bei Festkörperkonvertern ist ein Material von Vorteil, das neben einer möglichst kleinen Bandlücke auch eine sehr geringe oder besser noch eine negative Austrittsarbeit aufweist.

In der Literatur wurden dazu geeignete Materialien identifiziert, zu denen insbesondere ultrananokristalline Diamantschichten (UNCD) mit unterschiedlichen Dotierungen und Oberflächenterminierungen gehören. Davon wurden in einer Zusammenarbeit mit dem „Center for Nanoscale Materials“ des Argonne National Laboratories (USA) und dem Weizmann Institut of Science in Rehovot/Israel verschiedene Proben aus n- und p- dotieren UNCD mit und ohne H-Terminierung hergestellt und an der PTB bezüglich Elektronenaustritt nach Ionenbeschuss charakterisiert. Als Messvorrichtung wurde dazu in der Arbeitsgruppe ein Kleinbeschleuniger aufgebaut, der im Jahresbericht 2016 vorgestellt wurde. Mithilfe dieser Apparatur wurden im Rahmen einer Doktorarbeit diverse Schichten mit He und Ar Ionen im Energiebereich 10 eV – 1000 eV beschossen und die Wahrscheinlichkeit der Emission mindestens eines Elektrons untersucht. Die Abbildungen zeigen exemplarisch die Wahrscheinlichkeit einer Elektronenemission (Gamma) für verschieden UNCD-Schichten im Vergleich zu einer Metalloberfläche (Cu). Als Ionen wurden Ar- und He-Ionen im Energiebereich 10 – 200 eV genutzt. Für niedrige Energien, die für die geplante Anwendung von Relevanz sind, liegen die Emissionswerte unterhalb 2 % für Ar Ionen. Da die vorgesehenen Gase Ionisationsenergien nahe der des Argons besitzen sind diese Werte für die Anwendung im Teilchenspurnanodosimeter relevant. Wegen der niedrigen Konversionswerte sind die Konverter für die vorgesehene Anwendung leider nicht geeignet. Für He Ionen werden aufgrund seines hohen Ionisationspotenials Werte von > 20 % erreicht, allerdings ist He als Gasfüllung für ein nanodosimetrisches Messgerät nicht geeignet.

Die gefundenen Emissionswerte sind insbesondere für Ar aber auch für He deutlich geringer als erwartet und die Unterschiede zwischen den verschiedenen untersuchten Materialien sind verhältnismäßig gering. Ein Grund dafür ist, dass der Effekt der Oberflächenionisation durch das Potential eines ankommenden Ions sehr stark von einer definierten Oberfläche und ihrer chemischen Reinheit abhängt. Dafür ist das in der Messapparatur erreichbare Vakuum (10-7 mbar) nicht gut geeignet. In diesen Vakua wird die Oberfläche relativ schnell mit Wasser und Kohlenwasserstoffen verunreinigt und führt dazu, dass die gemessenen Unterschiede an den untersuchten Konvertern sehr gering sind. Ausheizen der untersuchten Schichten führt in der Tat zu erhöhten Emissionswerten. Diese fallen aber innerhalb weniger Stunden fast wieder bis auf den ursprünglichen Wert der unbehandelten und an Luft transportierten und gelagerten Probe zurück. Allerdings ist bei der geplanten Anwendung im Teilchenspurdetektor dieser mit einem organischen Gas gefüllt und somit kann auch dort keine saubere Oberfläche erhalten werden. Insofern sind die vorliegenden Ergebnisse für die Anwendung relevanter als die erwarteten deutlich höheren Emissionswerte an definierten Oberflächen im Ultrahochvakuum.

Aus diesem Grunde wurde abschließend eine MgO Schicht untersucht, die in der Literatur als sehr widerstandsfähige und sogar unter Umgebungsatmosphäre stabil bleibende Oberfläche mit geringer, bei geeignetem Doping sogar negativer Austrittsarbeit bekannt ist. Dazu wurde eine spezielle mit MgO beschichtete Vielkanalplatte untersucht, die bei Eignung auch als Elektronenverstärkerelement hätte dienen sollen. Aber auch hier ist mit einer Elektronenemissionswahrscheinlichkeit von ca. 2 % der Wert nicht besser als bei der besten UNCD Schicht. Ausheizen in Hochvakuum führte auch hier zu höheren Emissionswerten die aber nach Ender der Heizphase wie bei den UNCD Schichten in wenigen Stunden wieder auf ihren Gleichgewichtswert abfielen.

Als dem Ergebnis dieser Messungen muss leider gefolgert werden, dass ein Teilchenspurnanodosimeter mit Festkörperkonverter nicht die erforderliche Effizienz aufweist. Damit ist vermutlich die Kombination gasgefüllte Zeitprojektionskammer mit Ionendetektion als Methode für eine nanodosimetrische Teilchenspurkammer nicht realisierbar, sondern nur die klassische Variante über die Detektion der Ionisationselektronen. Damit sind allerdings nur skalierte Auflösungen bis ca. 25 nm realisierbar.

Energieabhängigkeit der Austrittswahrscheinlichkeit (Gamma) für ein oder mehrere Elektronene nach Auftreffen eines einfach geladenen Ar

Energieabhängigkeit der Austrittswahrscheinlichkeit (Gamma) für ein oder mehrere Elektronene nach Auftreffen eines einfach geladenen He Ions

Abb.: Energieabhängigkeit der Austrittswahrscheinlichkeit (Gamma) für ein oder mehrere Elektronen nach Auftreffen eines einfach geladenen Ar (Abb. oben) und He Ions (Abb. unten) Untersucht wurden nanokristalline Diamantschichten (UNCD), n- und p-dotierte UNCD Schichten (N UNCD, P UNCD),  sowie UNCD Schichten mit  H-Terminierung zur Vakuumseite (H UNCD). Zum Vergleich wurde auch eine Kupferoberfläche untersucht (copper).

Referenzen

  1. G. Laczko, 2007 JINST TH 001, PhD Thesis Universität Frankfurt a. Main, jinst.sissa.it/jinst/theses/2007_JINST_TH_001.jsp
  2. G. Hilgers et al, European Physical Journal D, 69 (2015), 239