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Neue Methoden zur Analyse der Dynamik des Rn-222 Emanationsverhaltens von Ra-226 Quellen durch spektrometrische Messreihen

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23.12.2020

Zur Darstellung und Weitergabe der Einheit Bq/m3 bzgl. Rn‑222 eignen sich für den niedrigen Aktivitätsbereich keine herkömmlichen Standards bestehend aus gasförmigem Rn‑222. Eine Alternative stellen Ra‑226 Quellen dar, die physikalisch‑chemisch so beschaffen sind, dass das direkte Tochternuklid Rn‑222 zu einem gewissen Anteil aus der Quelle emaniert. Hierbei handelt es sich meist um einen Diffusionsprozess, sodass das Emanationsverhalten mit den physikalisch‑chemischen Eigenschaften, und damit in aller Regel mit Klimaparametern der Umgebung korreliert. Es wurde in der PTB ein Verfahren zur Charakterisierung des Emanationsverhaltens solcher Quellen etabliert, auf der Basis des durch Emanation gestörten Gleichgewichts zwischen den in der Quelle verbleibenden Tochternukliden des Rn‑222 und des Ra‑226 selbst, bestimmt durch γ‑spektrometrische Messung [1].

Durch erweiterte Messungen konnte festgestellt werden, dass die etablierte Methode, wie durch die Forderung der Kontinuität des in der Quelle zurückbleibenden Rn‑222 ersichtlich wird, nur im Falle des Erreichens eines Gleichgewichtszustands verlässliche Ergebnisse liefern kann. Dies ist dadurch begründet, dass bei jeder Änderung des Emanationsverhaltens die in der Quelle befindliche Menge an Rn‑222 zunächst wieder bis zu einem Gleichgewichtszustand zerfallen oder aus dem Zerfall des Ra‑226 neu gebildet werden muss, bevor die der ursprünglichen Methodik zu Grunde gelegte Formel gültig wird. Folgt das Emanationsverhalten allerdings einer eigenen Dynamik, so stellt die Messgröße die Faltung dieses dynamischen Signals mit der Impulsantwort des radioaktiven Systems dar. Damit handelt es sich bei der Schätzung des emanierenden Rn‑222 auf Basis der Messung des sich in der Quelle befindlichen Rn‑222 um ein inverses Problem. Mit Hilfe dieser Erkenntnis wurden neue statistische Methoden auf der Basis der Bayesschen Filters (Kalman Filter, Assumed density filtering [2]) entwickelt, die in Zukunft erlauben aus einer Zeitreihe von spektrometrischen Daten eine angenäherte Wahrscheinlichkeitsverteilung für das emanierende Rn‑222 zu berechnen, bevor das radioaktive Gleichgewicht erreicht wurde. Zugleich wird die Wahrscheinlichkeit dafür ermittelt, dass sich die Quelle aktuell in einem stabilen Regime befindet. Abbildung 1 zeigt beispielhaft Rohdaten gewonnen aus gemessenen γ-Spektren einer Ra‑226 Quelle, die aus diesen Daten geschätzte Aktivität des in der Quelle verbliebenen Rn‑222 und des emanierten Rn‑222 sowie die Wahrscheinlichkeit für stabile Regime. Dabei wurden für die Analyse für jeden Zeitpunkt nur Daten verwendet, die bis zu diesem Zeitpunkt vorgelegen haben – dadurch eignet sich das Verfahren auch für den online Einsatz.

 

Abb. 1: Das oberste Diagramm zeigt die integrale Zählrate oberhalb der höchstenergetischen Ra‑226 Energie (Eγ = 186,1 keV).
Diese Zählrate enthält nur noch Ereignisse von Rn‑222 und seinen Folgeprodukten. Die Variation der Zählraten ist durch Variation von Umweltparametern bedingt. Die nächste Graphik zeigt die damit bestimmte verbleibende Rn‑222 Aktivität in Bq in der Quelle.
Der blassblaue Streifen markiert das 90 % Konfidenzintervall der Unsicherheit. Die dritte Graphik zeigt die äquivalente Darstellung des emanierten Rn‑222 in Atomen/s aus der Quelle – die eigentlich zu bestimmende Größe. Die unterste Graphik stellt
die Wahrscheinlichkeit für die Stabilität der Emanation der Quelle über einen Zeitraum von knapp 100 Tagen dar.

Literatur

[1]    Linzmaier, D., Röttger, A.: Development of a low-level radon reference atmosphere, Applied Radiation and Isotopes, 2013
https://doi.org//10.1016/j.apradiso.2013.03.032

[2]    Barber, D.: Expectation Correction for Smoothed Inference in Switching Linear Dynamical Systems, Journal of Machine Learning Research, 2006

 

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Opens local program for sending emailF. Mertes, Fachbereich 6.1, Arbeitsgruppe 6.13

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