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Basis für neuartige Vergleichsmessungen der Aktivität von Betastrah-lern beim BIPM geschaffen: Das ESIR-System

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  • Abteilung 6
02.09.2020

Unter Mitwirkung der PTB wurde beim BIPM eine neue Möglichkeit geschaffen Vergleichsmessungen an Betastrahlern durchzuführen. Das Verfahren basiert auf Messungen mit einer speziellen Apparatur zur Flüssigszintillationszählung und wird zukünftig eine wichtige Rolle bei internationalen Vergleichsmessungen spielen.

Internationale Vergleichsmessungen haben in vielen Bereichen der Metrologie eine große Bedeutung. Nationale Metrologieinstitute (NMI) können durch die Teilnahme an Vergleichsmessungen ihre Messfähigkeiten unter Beweis stellen und erfüllen damit die Bedingungen für eine internationale gegenseitige Anerkennung entsprechender Normale [1].

Im Bereich der Radioaktivität für die Einheit Becquerel ist die Durchführung von Vergleichsmessungen oft sehr aufwendig, was in der Regel auf die Zerfallseigenschaften des entsprechenden Radionuklids zurückzuführen ist. Eine recht einfache und gut etablierte Möglichkeit ist das Verteilen von Aliquoten einer Stammlösung durch ein Pilotlabor an teilnehmende Metrologieinstitute. Die Teilnehmer bestimmen dann mit ihren Messmethoden die spezifische Aktivität und senden die Ergebnisse an das Pilotlabor, welches – sofern es auch am Vergleich teilnimmt – die eigenen Ergebnisse zuvor bei einem Vertrauensinstitut hinterlegt hat. Sobald alle Ergebnisse vorliegen, können die Werte verglichen und bewertet werden. Diese Art von Vergleichsmessung ist jedoch mit einem hohen logistischen Aufwand verbunden, da die Aliquote oft in viele Länder weltweit gesendet werden müssen.

Eine weitere gut etablierte Vergleichsform ist das sogenannte Internationale Referenzsystem SIR (Système International de Reference), das beim BIPM in Paris angesiedelt ist. Das SIR-System basiert auf Ionisationskammern, in denen zahlreiche Radionuklide mit geeigneter Photonenstrahlung gemessen werden können. Ein teilnehmendes Institut kann quasi zu beliebiger Zeit eine abgeschmolzene Ampulle einer Lösung eines Radionuklid in wohl definierter Geometrie einsenden und teilt außerdem die im eigenen Institut bestimmte Aktivität mit. Beim BIPM wird dann das Verhältnis des gemessenen Ionisationsstroms und der mitgeteilten Aktivität bestimmt und mit einem langlebigen Radium-226 Referenzstrahler wird die Langzeitstabilität des SIR-Systems gewährleistet. Führen mindestens zwei Institute eine solche SIR-Einsendung durch, können die entsprechenden Messergebnisse ebenfalls verglichen werden. Das SIR-System ermöglicht es insbesondere leistungsstarken NMIs, die für viele Radionuklide ihre Kalibrierfähigkeiten belegen wollen, die notwendigen Vergleichsmessungen zu absolvieren. Seit der Erschaffung des SIR-Systems im Jahr 1976 wurden über 1000 Ampullen von 70 Radionukliden eingesendet, was die enorme Bedeutung diese Systems unterstreicht.

Wenn es um Vergleichsmessungen sehr kurzlebiger Radionuklide geht, sind die beiden bisher vorgestellten Vergleichsmöglichkeiten nur eingeschränkt nutzbar. Zu beachten ist, dass die teilnehmenden Institute auf der ganzen Welt verstreut sind. Z.B. ist es nicht möglich eine Fluor-18 Lösung (Halbwertszeit weniger als 110 Minuten) von Europa in andere Kontinente zu schicken, um dort sinnvolle Messungen durchzuführen. Dabei ist der Bedarf Vergleichsmessungen mit kurzlebigen Radionukliden durchzuführen beachtlich, da diese gerade in der Medizin eine wichtige Rolle spielen. Um diesem Bedarf gerecht zu werden, wurde vor einigen Jahren eine neue Vergleichsmöglichkeit etabliert: das sogenannte SIR-TI. Dabei handelt es sich um einen Natriumiodid-Detektor mit Referenzquellen, der – mit Personal – auf Reisen geht (TI = traveling instrument). Auch hier ist der logistische Aufwand enorm; das System hat aber erfolgreich dazu beigetragen, eine große metrologische Lücke zu verkleinern. Das SIR-TI hat bereits zahlreiche Institute in Amerika, Asien, Australien, Afrika und Europa besucht.

Da insbesondere das klassische SIR-System sehr effizient arbeitet, besteht seit vielen Jahren der Wunsch ein ähnliches Instrument auch für Betastrahler zu etablieren. Diese angestrebte Erweiterung wird als ESIR-System bezeichnet (extended SIR). Insbesondere niederenergetische Betastrahler wie Tritium und Nickel-63 lassen sich mit vielen Detektoren nicht oder nur mit geringer Effizienz nachweisen, so dass es nahe liegt, das neue System mittels Flüssigszintillationszählern zu betreiben. Die Etablierung eines ESIR-Systems erwies sich jedoch als erheblich schwieriger als die des klassischen SIR-Systems. Eine besondere Herausforderung stellen Parameter dar, die sich über die Zeit (viele Jahrzehnte) ändern können. Dazu zählen die Zusammensetzung der benutzten Flüssigszintillatoren sowie Änderungen der eigentlichen Apparatur. Zudem sollte das eigentliche Vergleichsverfahren möglichst frei von komplexen Modellrechnungen sein.

Durch große Anstrengungen des BIPM in den letzten drei Jahren ist es mit Unterstützung durch weitere Metrologie-Institute (LNE/LNHB, NPL, NIM, POLATOM und PTB) nun gelungen das ESIR-System zu realisieren. Neben dem Messsystem, das einer speziellen neu konstruierten TDCR-Apparatur entspricht [2], mussten geeignete Auswerteverfahren neu entwickelt und validiert werden. In Experimenten wurden beispielsweise mögliche Änderungen der Apparatur durch „Störungen“ in Form von Neutraldichtefiltern simuliert. Auch andere wichtige Effekte wie mögliche Änderungen der Probenzusammensetzung wurden untersucht. Die neuen Verfahren und Validierungen wurden nun veröffentlicht [3]. Dabei wird deutlich, dass eine wesentliche Grundlage für ein gut funktionierenden ESIR-System geschaffen wurde. Darüber hinaus wurde auch eine sehr einfache Methode erarbeitet, die es ermöglicht Vergleichsmessungen an Radionukliden mit Elektroneneinfang (z.B. Eisen-55) durchzuführen. Dieses Verfahren ist sogar für den Fall geeignet, dass die Ansprechvermögen der drei Photodetektoren einer TDCR-Apparatur unterschiedlich sind und/oder sich über die Zeit verändern. Dies wird ausführlich in einer weiteren kürzlich erstellten Arbeit beschrieben [4].

Bevor das ESIR-System in den Routinebetrieb geht, soll es jedoch erst einer kritischen Prüfung durch Pilotvergleichsmessungen unterzogen werden. Dabei soll u.a. das Radionuklid Cobalt-60 genutzt werden, welches sowohl im klassischen SIR-System als auch im neuen ESIR-System messbar ist. Nach den hoffentlich erfolgreichen Tests könnten zahlreiche NMIs mit nur geringem Aufwand deutlich mehr Vergleichsmessungen absolvieren.

Literatur

[1]        www.bipm.org/en/cipm-mra/

[2]        Broda, R., Cassette, P., Kossert, K., 2007. Radionuclide metrology using liquid scintillation counting. Metrologia 44, S36-S52.

[3]        Coulon, R., Broda, R., Cassette, P., Courte, S., Jerome, S., S., Judge, S., Kossert, K., Liu, H., Michotte, C., Nonis, M.: The international reference system for pure β-particle emitting radionuclides: an investigation of the reproducibility of the results. Metrologia 57 (2020), 035009.

[4]        Kossert, K., Sabot, B., Cassette, P., Coulon, R., Liu, H., 2020. On the photomultiplier-tube asymmetry in TDCR systems. Appl. Radiat. Isot., in press, doi.org/10.1016/j.apradiso.2020.109223.

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