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Internationaler Vergleich zur Bestimmung der Aktivität und der Halbwertszeit von Protactinium-231

22.04.2020

Die PTB hat mit vier Messverfahren wesentlich zu einem internationalen Aktivitätsvergleich einer Protactiunium-231 Lösung beigetragen. Die Ergebnisse aller Vergleichsteilnehmer wurden genutzt, um die Halbwertszeit mit kleiner Unsicherheit neu zu bestimmen.

Das langlebige Radionuklid Protactinium-231 ist Bestandteil der natürlichen Actinium-Zerfallsreihe, welche beim Uran-235 startet und beim stabilen Blei-207 endet. Protactinium-231 ist in der nuklearen Forensik von Bedeutung und wird auch in Geowissenschaften für Datierungen benutzt. Verlässliche Datierungen in beiden Feldern erfordern jedoch genaue Normale, die zur Kalibrierung entsprechender Instrumente genutzt werden.

Um die notwendigen metrologischen Grundlagen zu schaffen, wurde unter Federführung des National Physical Laboratories (NPL) ein internationaler Vergleich organisiert, bei dem sich die PTB maßgeblich beteiligt hat. Das NPL führte hierzu zunächst radiochemische Arbeiten durch, um eine geeignete Protactinium-231-Lösung herzustellen. Dabei wurden auch die radioaktiven Folgeprodukte weitgehend entfernt. Aliquote der Lösung wurden an die teilnehmenden Institute verteilt. Sechs von ihnen haben die spezifische Aktivität bestimmt und alle Ergebnisse sind in sehr guter Übereinstimmung [1].

In der PTB wurden zur Aktivitätsbestimmung verschiedene Verfahren eingesetzt. Besonders wichtig ist dabei die Alpha-Spektrometrie mit Halbleiterdetektoren. Diese Technik kann bei bekanntem Raumwinkel des Detektor-Quelle-Systems zur Aktivitätsbestimmung genutzt werden. Durch die Energieauflösung wird das Messverfahren dazu genutzt, Beiträge anderer alpha-strahlender Radionuklide zu bestimmen. Die Kenntnis dieser Beiträge ist wichtig, um die Aktivität mit Hilfe von Flüssigszintillationszählern zu bestimmen. Bei dieser Messtechnik kann für Alphastrahler zwar eine Nachweiswahrscheinlichkeit von 100 % erreicht werden, aufgrund der recht niedrigen Energieauflösung kann jedoch nicht zwischen mehreren Alphastrahlern unterschieden werden. Daher sind zur Aktivitätsbestimmung mittels Flüssigszintillationszählung oft - wie auch im Fall des Protactinium-231 - Informationen zu weiteren alphastrahlenden Beiträgen aus der Alpha-Spektrometrie nötig. In der PTB wurden sowohl Flüssigszintillationszähler mit zwei Photodetektoren also auch selbst gebaute TDCR-Detektoren mit drei Photodetektoren genutzt.

Die Ergebnisse der spezifischen Aktivität, die sich aus der Alpha-Spektrometrie unter definiertem Raumwinkel und den zwei LSC Methoden ergeben, stimmen sehr gut überein.

Es ist zu beachten, dass oft nur die Kombination der Messverfahren zu guten Ergebnissen führt. In einigen Fällen ist z.B. die zur Verfügung stehende Aktivität sehr begrenzt und/oder die Unsicherheiten des zu bestimmenden Raumwinkels sehr groß. Dies führt zu entsprechenden höheren Unsicherheiten bei der Alpha-Spektrometrie. Die Methode wird in solchen Fällen dazu genutzt, die relativen Anteile unterschiedlicher Alpha-Strahler zu bestimmen, so dass mit Hilfe der Flüssigszintillationszählung schließlich die spezifische Aktivität mit kleiner Unsicherheit bestimmt werden kann.

Zusätzlich zu den bereits genannten Verfahren wurden in der PTB auch kalibrierte Gamma-Spektrometer genutzt, um die spezifische Aktivität der Protactinium-231-Lösung zu bestimmen und Gamma-Strahlung emittierende Verunreinigungen auszuschließen. Bei diesem Verfahren werden Photonen-Emissionswahrscheinlichkeiten als Eingangsdaten benötigt. Kleine Abweichungen zu den anderen Methoden werden als Hinweis darauf gedeutet, dass diese Eingangsdaten bisher zu ungenau bekannt sind. Grundsätzlich ist Gamma-Spektrometrie auch zur Identifikation und Quantifizierung der Folgeprodukte sowie ggf. anderer Radionuklidverunreinigungen geeignet.

Kombiniert man die Ergebnisse aller Vergleichsteilnehmer, so ergibt sich eine spezifische Aktivität der Lösung von 41,461(48) kBq/g. Beim Lawrence Livermore National Laboratory in den USA wurde die Protactinium-231 Atomkonzentration der Lösung mittels Massenspektrometrie zu 61,48(23)×1015 Atome/g bestimmt. Daraus ergibt sich schließlich eine Halbwertszeit von 32570(130) Jahren. Dieser Wert ist in guter Übereinstimmung mit Literaturwerten und trägt zu einer Reduzierung der Unsicherheit bei. Berücksichtigt man alle bisherigen Halbwertszeitmessungen, ergibt sich eine neue empfohlene Halbwertszeit von 32570(98) Jahren. Die obigen Zahlenangaben in Klammern entsprechen Standardunsicherheiten.

Details zum Vergleich, den entsprechenden Messungen und der Halbwertszeitbestimmung wurden nun auch veröffentlicht [1].

Literatur

[1]    Jerome, S., Bobin, C., Cassette, P., Dersch, R., Galea, R., Haoran, L., Honig, A., Keightley, J., Kossert, K., Liang, J., Marouli, M., Michotte, C., Pommé, S., Röttger, S., Williams, R., Zhang, M.: Half-life determination and comparison of activity standards of 231Pa. Applied Radiation and Isotopes 155 (2020) 108837.

Ansprechpartner:

Opens window for sending emailK. Kossert, Fachbereich 6.1, SeSc 6.14

Opens window for sending emailS. Röttger, Fachbereich 6.1, Arbeitsgruppe 6.13

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