Bestimmung der Aktivität und der Halbwertszeit von Actinium-225

Radionuklide mit Alpha-Strahlung sind in der Nuklearmedizin von besonderem Interesse. Um die Aktivität genau zu bestimmen, wurden in der PTB in den vergangenen Jahren Verfahren zur Aktivitätsbestimmung für mehrere Radionuklide entwickelt [1,2]. Nun ist es gelungen, auch die spezifische Aktivität einer Actinium-225-Lösung mit sehr kleiner Unsicherheit zu bestimmen, wobei erneut die Flüssigszintillationszählung verwendet wurde. Ein zuvor für Thorium-229 entwickeltes TDCR-Verfahren (TDCR = triple-to-double coincidence ratio) [3] wurde für Actinium-225 erfolgreich angepasst. Eine Besonderheit in der Zerfallsreihe des Actinium-225 ist das kurzlebige Folgeprodukt Polonium-213 (siehe Abbildung). Wird der vorhergehende Zerfall des Bismut-213 nachgewiesen, so kann der Zerfall des Polonium-213 innerhalb der Detektor-Totzeit erfolgen. Für die Aktivitätsbestimmung sind daher Korrektionen anzuwenden, die in einem nun veröffentlichten Artikel [4] genau beschrieben werden. Für die spezifische Aktivität wurde eine relative Standardmessunsicherheit von nur 0,16 % erzielt.

Abb. 1: Zerfallsreihe des Actinium-225.

Die Messdaten der Flüssigszintillationszählung wurden außerdem dazu verwendet, die Halbwertszeit des Actinium-225 zu bestimmen. Die Messungen erfolgten über einen Zeitraum von mehr als 110 Tagen, was die bisher längste ununterbrochene Halbwertszeitmessung für dieses Radionuklid ist. Da die Messungen mit einem TDCR-Flüssigszintillationszähler erfolgten, ist gleichzeitig eine Kontrolle der Proben- und Detektorstabilität möglich, was dieses Verfahren gegenüber vielen anderen Messverfahren hervorhebt. Die Halbwertszeit wurde zusätzlich anhand von Langzeitmessungen mit Ionisationskammern bestimmt. Durch Kombination beider Verfahren ergibt sich eine Halbwertszeit von T1/2 = (9,9179 ± 0,0030) Tagen. Das Ergebnis der PTB ist in sehr guter Übereinstimmung mit einem am JRC-IRMM in Geel kürzlich bestimmten Wert [5]. Die Unsicherheiten der neuen Halbwertszeitbestimmungen beider Institute sind um einen Faktor 33 kleiner als die Unsicherheit des bisherigen Literaturwertes.

Darüber hinaus konnte auch die Halbwertszeit des sehr kurzlebigen Polonium-213 gemessen werden. Dies gelang mit Hilfe einer weiteren TDCR-Apparatur, die zusätzlich einen CeBr3-Detektor zum Nachweis von Photonen-Strahlung sowie eine volldigitale Messdatenerfassung beinhaltet. Das Experiment und die sich anschließende Datenauswertung wurden genutzt, um die Zeitdifferenz zwischen dem Beta-Zerfall des Bismut-213 (Startsignal) und dem Alpha-Zerfall des Po-213 (Stoppsignal) für eine Vielzahl von Zerfällen zu bestimmen. Zur Identifizierung des Bismut-Zerfalls wird zusätzlich der Nachweis der 440 keV Photonen aus dem Gamma-Übergang genutzt, der dem Beta-Zerfall folgt. Aus dem so erhaltenen Zeitdifferenzspektrum wurde eine Halbwertszeit des Polonium-213 von (3,709 ± 0,012) Mikrosekunden bestimmt. Auch hier ist das Ergebnis in sehr guter Übereinstimmung mit einem am JRC-IRMM bestimmten Wert [6] und erneut stellen beide Werte eine enorme Verbesserung gegenüber früheren Messergebnissen dar. Auch für zukünftige Evaluationen von Radionukliddaten, wie sie z.B. im Rahmen des Decay Data Evaluation Projects [7] durchgeführt werden, sind diese neuen Messergebnisse besonders wichtig.

Literatur

[1]    Kossert, K., Bokeloh, K., Dersch, R., Nähle. O.J.: Activity determination of ²²⁷Ac and ²²³Ra by means of liquid scintillation counting and determination of nuclear decay data. Applied Radiation and Isotopes 95 (2015) 143-152.

[2]    Kossert, K., Nähle. O.: Determination of the activity and half-life of ²²⁷Th. Applied Radiation and Isotopes 145 (2019) 12-18.

[3]    Kossert, K., Nähle, O.J., Janßen, H.: Activity determination of ²²⁹Th by means of LS counting. Applied Radiation and Isotopes 87 (2014) 274-281.

[4]    Kossert, K., Takács, M.P., Nähle, O.: Determination of the activity of ²²⁵Ac and the half-lives of ²¹³Po and ²²⁵Ac. Applied Radiation and Isotopes 156 (2020) 109020.

[5]    Pommé, S., Marouli, M., Suliman, G., Dikmen, H., Van Ammel, R., Jobbágy, V., Dirican, A., Stroh, H., Paepen, J., Bruchertseifer, F., Apostolidis, C., Morgenstern, A.: Measurement of the ²²⁵Ac half-life. Applied Radiation and Isotopes 70 (2012) 2608–2614.

[6]    Suliman, G., Pommé, S., Marouli, M., Van Ammel, R., Stroh, H., Jobbágy V., Paepen, J., Dirican, A., Bruchertseifer, F., Apostolidis, C., Morgenstern, A.: Half-lives of ²²¹Fr, ²¹⁷At, ²¹³Bi, ²¹³Po and ²⁰⁹Pb from the ²²⁵Ac decay series. Applied Radiation and Isotopes 77 (2013) 32-37.

[7]    www.lnhb.fr/donnees-nucleaires/donnees-nucleaires-tableau/