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Absolutbestimmung der Aktivität von Th-228

10.08.2010

228Th ist ein Radionuklid der natürlichen Thorium-Zerfallsreihe. 228Th und seine Folgeprodukte zerfallen durch Alpha- und Betaübergänge, wodurch eine hohe Nachweiswahrscheinlichkeit in der Flüssigszintillationszählung erwartet wird.

In der PTB wurden nun erstmals Absolutmessungen zur Bestimmung der Aktivität von 228Th-Lösungen durchgeführt. Flüssigszintillationsquellen mit gewogenen Aliquoten von 228Th-Lösungen wurden dazu in Systemen mit zwei Sekundärelektronenvervielfachern gemessen. Die zunächst unbekannte Nachweiswahrscheinlichkeit wurde durch ein Efficiency-Tracing-Verfahren bestimmt [1]. Das Verfahren erfordert Messungen mit 3H-Quellen unter gleichen experimentellen Bedingungen sowie eine Berechnung der Nachweiswahrscheinlichkeiten als Funktion eines freien Parameters. Da die Löslichkeit des Edelgasisotops Thoron (220Rn), welches als Folgeprodukt in der Thoriumzerfallsreihe eine Rolle spielt, in organischen Flüssigkeiten sehr hoch ist, können die Messungen problemlos erfolgen.

Eine Herausforderung in der Zerfallskette des 228Th stellt dagegen das kurzlebige 212Po dar. Mit einer Halbwertszeit von nur etwa 300 Nanosekunden erfolgen zahlreiche Zerfälle dieses Isotops innerhalb der Detektor-Totzeit, welche in Folge des Nachweises des vorhergehenden 212Bi-Zerfalls ausgelöst wurde. Dieser Effekt konnte jedoch ebenso wie die Gleichgewichtsfaktoren berücksichtigt werden.

Weltweit zum erst Mal erfolgten darüber hinaus auch Messungen in einem Flüssigszintillationssystem mit drei Sekundärelektronenvervielfachern. Bei Messungen in einem solchen System entfällt die Notwendigkeit von Tracer-Messungen mit 3H. Stattdessen wird der jeweilige freie Parameter und damit die gesuchte Nachweiswahrscheinlichkeit durch das Verhältnis der berechneten Wahrscheinlichkeiten von Dreifach- zu Doppelkoinzidenzen bestimmt [1]. Dieses als TDCR (triple-to-double coincidence ratio) bezeichnete Verhältnis muss mit dem experimentell bestimmten Verhältnis der entsprechenden Nettozählraten übereinstimmen.

Die Ergebnisse der beiden Methoden stimmen sehr gut überein. Die PTB hat außerdem als erstes Nationales-Metrologie-Institut eine abgeschmolzene Glasampulle mit einer 228Th-Lösung bekannter Aktivität zum Bureau International des Poids et Mesures (BIPM) in Paris geschickt, um sich im Rahmen des Internationalen Referenzsystems (SIR) einem Vergleich zu stellen. Der mit einer relativen Standardmessunsicherheit von nur 0,31 % bestimmte Wert kann jedoch bisher nicht mit anderen Werten verglichen werden, da bisher noch keine Ergebnisse aus anderen Metrologie-Instituten vorliegen. Dies unterstreicht die Pionierleistung der PTB.

Das neue Verfahren, das demnächst auf einer Konferenz in Paris der Öffentlichkeit vorgestellt wird [2], ermöglicht Aktivitätsbestimmungen mit sehr kleinen Unsicherheiten. Außerdem ist nun eine einfache Bestimmung der spezifischen Aktivität von 228Th-Lösungen möglich. Eine Aktivitätsbestimmung durch Messungen mit einem Alphaspektrometer mit bekanntem Raumwinkel des Quelle-Detektor-Systems ist zwar ebenfalls möglich, die bisher erzielten Unsicherheiten sind jedoch deutlich größer, was u. a. an den Quelleneigenschaften liegt, sofern diese quantitativ – also durch Auftropfen einer gewogenen Lösungsmenge – hergestellt wurden. Auch Messungen mit Ionisationskammern stellen keine Konkurrenz dar, da bei diesen Messungen, im Gegensatz zur Flüssigszintillationszählung, eine große Abhängigkeit von der Lösungszusammensetzung wie z.B. der Säurekonzentration sowie des verwendeten Ampullentyps, in dem sich die Lösung befindet, festgestellt wurde.

Die neue Methode lässt sich auch einfach für Aktivitätsbestimmungen von 224Ra anpassen, das für Behandlungen der Morbus Bechterew Erkrankung (auch Spondylitis ankylosans) eingesetzt wird.

In einer kürzlich publizierten Arbeit berichten Cardone und Mitarbeiter über eine Abnahme der Aktivität in 228Th-Lösungen, wenn diese durch Ultraschall erzeugter Kavitation ausgesetzt werden [3]. Nach Meinung der Autoren ist die Abnahme um einen Faktor 104 größer als die aufgrund des natürlichen radioaktiven Zerfalls. Die experimentellen Belege sind jedoch sehr umstritten und es gelang bisher keine Bestätigung der Ergebnisse durch andere Forschergruppen.

In der PTB wurden einige der Flüssigszintillationsquellen mit 228Th für etwa 130 Minuten einem Ultraschallbad mit 320 Watt und einer Frequenz von 35 kHz ausgesetzt. Die Aktivitäten der Proben wurden vor und nach dem Ultraschallbad bestimmt und die entsprechende relative Abweichung der Ergebnisse lag im Mittel bei nur 0,04% und ist nicht signifikant. Daher gibt es in diesem Experiment keinen Hinweis darauf, dass die Aktivität des 228Th durch Ultraschall beeinflusst wird.

Literatur

  1. Broda, R., Cassette, Ph., Kossert, K.:
    Radionuclide Metrology using Liquid Scintillation Counting.
    Metrologia 44 (2007) S36-S52.
  2. Kossert, K., Nähle, O. J.:
    Activity determination of 228Th by means of liquid scintillation counting.
    Advances in Liquid Scintillation Spectrometry (LSC 2010), 6.-10. September 2010, Conference Proceedings in Radiocarbon, in Vorbereitung.
  3. Cardone, F., Mignani, R., Petrucci, A.:
    Piezonuclear decay of thorium.
    Physics Letters A 373 (2009) 1956-1958.