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Entwicklung der TDCR-Methode für Aktivitätsbestimmungen mit Plastikszintillatoren

27.06.2011

Eine der erfolgreichsten Messverfahren zur Aktivitätsbestimmung ist die Flüssigszintillationszählung. In Kombination mit der sogenannten CIEMAT/NIST-Tracer-Methode oder der TDCR-Methode (triple-to-double coincidence ratio) können sehr kleine Unsicherheiten erzielt werden und die Anwendbarkeit ist für sehr viele Radionuklide mit unterschiedlichen Zerfallseigenschaften gegeben [1]. Die Methoden werden in der Radionuklidmetrologie oft verwendet, aber auch in anderen Bereichen spielt die Flüssigszintillationszählung eine große Rolle.

Für die Messungen wird bei der Flüssigszintillationszählung eine Teilmenge einer radioaktiven Lösung mit einem organischen Flüssigszintillator gemischt. Dies stellt einen Nachteil der Methode dar, da das Gemisch nach Abschluss der Messungen hauptsächlich wegen der chemischen Toxizität der organischen Verbindungen im Szintillatormaterial eine aufwändige und teure Entsorgung erfordert. In der Radionuklidmetrologie fallen zwar nur geringe Mengen solcher gemischter Abfälle an, weltweit sind die Mengen aber beachtlich. In der PTB entstehen pro Jahr etwa 4 Liter solcher Abfälle während der Verbrauch von Flüssigszintillator weltweit auf weit über 100000 Tonnen pro Jahr geschätzt wird.

Aufgrund dieser Mengen sind alternative Messmethoden wünschenswert. Erst kürzlich wurde in der PTB ein neues TDCR-Čerenkov-Verfahren entwickelt, das akzeptable Unsicherheiten erreicht und keine Mischung mit einem Szintillator erfordert [2]. Die zu messende wässrige radioaktive Lösung steht nach den Messungen für beliebige andere Zwecke weiterhin zur Verfügung. Allerdings beschränkt sich die Anwendung auf hochenergetische Betastrahler wie 32P, 36Cl, 89Sr, 90Y, 204Tl, die in der Lage sind ausreichend Čerenkov-Licht zu erzeugen.

Eine Forschergruppe der Universität Barcelona verfolgt einen anderen Ansatz, der es ermöglichen soll, radioaktive Abfälle zu vermeiden. Die zentrale Idee ist dabei, an Stelle eines Flüssigszintillators kleine Kügelchen zu verwenden, die aus einem festen Plastikszintillator gefertigt wurden. Die Gruppe konnte zeigen, dass damit Messungen in herkömmlichen Messgeräten für die Flüssigszintillation möglich sind und es gelang mit einigem Aufwand auch das radioaktive Material nach Abschluss der Messungen vom Szintillator zu trennen [3]. Der recht teure Szintillator kann damit wiederverwendet werden. Bei den entsprechenden Messverfahren zeigten sich aber auch grundlegende Unterschiede zur Flüssigszintillation. Die Nachweiswahrscheinlichkeit ist beim Einsatz von Plastikszintillatoren deutlich geringer als bei der Flüssigszintillationszählung, insbesondere dann, wenn die Energien der zu untersuchenden Radionuklide klein sind. Es gelang bisher auch nicht ein quantitatives Verfahren zu etablieren, das es ermöglicht die Aktivität von Lösungen eines Radionuklids zu bestimmen ohne eine Referenzquelle mit bekannter Aktivität desselben Radionuklids einzusetzen.

Im Jahr 2009 haben Forscher der Universität Barcelona und der PTB begonnen gemeinsam eine quantitative Methode zu entwickeln, die Aktivitätsbestimmungen durch Messungen mit Plastikszintillatoren ermöglicht. Bei dieser durch den Deutschen Akademischen Austauschdienst (DAAD) geförderten Zusammenarbeit gelang es die TDCR-Methode der Flüssigszintillationszählung so anzupassen, dass sie auch für Plastikszintillatoren angewendet werden kann [4]. Dabei galt es zunächst einen wesentlichen Unterschied beider Systeme zu verstehen und in ein erweitertes Modell zu integrieren. Bei der Flüssigszintillationszählung ist die wässrige radioaktive Lösung in den organischen Szintillator eingebettet, was durch Emulgatoren möglich wird. Dabei bilden sich kleine (inverse) Mizellen, die einen Durchmesser von nur wenigen Nanometern besitzen. Die von einem Radionuklid emittierten Elektronen müssen nun einen Teil der wässrigen Phase innerhalb der Mizelle durchqueren bevor sie die organische Phase erreichen, in der sie Szintillationslicht erzeugen, das zum Nachweis führen kann. Aufgrund der geringen Größe der Mizellen ist der Energieverlust innerhalb der wässrigen Phase jedoch sehr gering und in den meisten Fällen vernachlässigbar. Bei den Proben mit Plastikszintillatoren sind die Verhältnisse anders. Der Szintillator liegt in Form von kleinen Kügelchen vor. Die Zwischenräume sind durch die wässrige radioaktive Lösung ausgefüllt. Da die Plastikszintillatorkügelchen Durchmesser von einigen 10 µm bis zu einigen 100 µm haben, können die Wege vom Ort eines radioaktiven Zerfalls in der wässrigen Phase bis zum Erreichen des Szintillators deutlich länger sein als bei der Flüssigszintillationszählung. Dadurch verlieren die Elektronen einen relativ großen Teil ihrer Energie bevor sie den Szintillator erreichen oder sie werden gar vollständig gestoppt. Grundsätzlich ist es möglich die Effekte mit Hilfe von Monte-Carlo-Simulation am Computer zu studieren. Dabei ist aber eine grundlegende Voraussetzung, dass die Geometrie genau bekannt ist. Bei den untersuchten Proben ist zwar die Größenverteilung der Plastikkügelchen bekannt, nicht aber die genaue Geometrie der Probe. Das Ganze ist vergleichbar mit Johannisbeeren unterschiedlicher Größe in einem mit Wasser gefüllten Becherglas. In den Computer-Simulationen wurden unterschiedliche Kugelpackungen untersucht und es konnte gezeigt werden, dass die Geometrie eine entscheidende Rolle spielt. Mit einem neu eingeführten geometrischen Parameter, welcher durch eine Tracer-Messung mit 63Ni bestimmt werden kann, gelang es schließlich die Energieverluste der Elektronen für verschiedene Radionuklide zu berechnen und ein neues erweitertes TDCR-Verfahren erfolgreich anzuwenden. Die relativen Unsicherheiten für die untersuchten Radionuklide (32P, 33P, 35S, 36Cl, 45Ca¸ 90Y, 90Sr/90Y und 99Tc) waren dabei kleiner als 2 %. Die Forschungsergebnisse wurden nun veröffentlicht [4].

Die Arbeiten belegen, dass Energieverluste in der wässrigen Phase berücksichtigt werden müssen. Dies gilt vermutlich auch für sogenannte Gel-Szintillatoren mit einem hohen Wasseranteil und damit großen Mizellen bzw. Mizellen-Clustern. Für Flüssigszintillationsproben mit geringem Wasseranteil sind die Energieverluste dagegen sehr klein und meistens vernachlässigbar. Wenn es gelingt entsprechende Modelle für Gel-Szintillatoren erfolgreich zu entwickeln, könnte dies ein nützliches Werkzeug für die Untersuchung von Energiedepositionen in kleinen Volumina sein. Es gibt auch Vorschläge dieses Modell zu nutzen, um den Einfluss ionisierender Strahlung auf die DNA zu untersuchen [5].

Abbildung : Plastikszintillatorkügelchen wurden zur Bestimmung der Größenverteilung auch unter dem Mikroskop untersucht.

Literatur

  1. Broda, R., Cassette, Ph., Kossert, K.:
    Radionuclide Metrology using Liquid Scintillation Counting.
    Metrologia 44 (2007) S36 – S52.
  2. Kossert, K.:
    Activity standardization by means of a new TDCR-Čerenkov counting technique.
    Applied Radiation and Isotopes 68 (2010) 1116 – 1120.
  3. Tarancón, A., García, J. F., Rauret, G.:
    Reusability of plastic scintillators used in beta emitter activity determination.
    Applied Radiation and Isotopes 59 (2003) 373-376
  4. Taracόn Sanz, A., Kossert, K.:
    Application of a free parameter model to plastic scintillation samples.
    Nuclear Instruments & Methods A, doi:10.1016/j.nima.2011.03.067.
  5. Grau Carles, A.:
    Analysis and simulation of the relative lethality of Auger-electron-emitting radionuclides with a liquid-scintillation Counter.
    Int. J. Radiat. Biol., Vol. 83, No. 9, (2007), 617 – 623.