Rekonstruktion von Molekülorbitalen in drei Dimensionen

Die Messungen wurden mit einem elektrostatischen Toroid-Elektronenspektrometer und monochromatisierter Undulatorstrahlung im Photonenenergiebereich von 14 eV bis 55 eV durchgeführt. An dem genutzten MLS-Strahlrohr ließ sich der Photonenfluss der anregenden Strahlung mit relativen Messunsicherheiten im Prozentbereich bestimmen. Dies ermöglichte erstmals die genaue Normierung von Datensätzen bei unterschiedlichen Photonenenergien und -flüssen. So konnten nicht nur wie bisher die relativen Photoelektronenintensitäten als Funktion der Richtung des Elektronenimpulses zweidimensional über die Winkelverteilung gemessen werden, sondern auch in Erweiterung auf die dritte Dimension als Funktion des Impulsbetrages durch Variation der Photonenenergie und damit der Elektronenenergie. Aus der ermittelten dreidimensionalen Impulsverteilung der Photoelektronen ließ sich anschließend die dreidimensionale Ortsverteilung der Elektronen des ursprünglichen Molekülorbitals direkt und ohne Modellierung numerisch bestimmen. Die durch die Einbindung metrologischer Verfahren gewonnenen grundlegenden Erkenntnisse über die Ladungsverteilung und Ausrichtung einzelner Moleküle ist von hoher Relevanz für die Entwicklung funktionaler Oberflächen, z. B. organischer Halbleitermaterialien auf metallischen Oberflächen, welche die Perspektive für photovoltaische Bauelemente mit gesteigerter Effizienz eröffnen. Umgekehrt stellt die Orbitaltomografie einen sehr interessanten metrologischen Ansatz der quantitativen Elektronenspektroskopie dar, da sich bei dieser Methode verlässliche Messunsicherheitsbudgets aufstellen lassen.